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Fe_3O_4/C复合物制备及其负载Pt催化剂催化性能研究

吴晓涵  
【摘要】:负载型纳米Pt/C催化剂具有优良的催化性能,广泛的用于多相加氢、脱氢及选择性氧化等催化反应中。碳载体比表面积大、表面官能团多,Pt纳米颗粒可以在载体上均匀分散,有助于Pt纳米颗粒发挥出宏观没有的催化活性,同时减少Pt的用量,降低了催化成本。将磁性纳米材料与碳材料结合制备磁性复合物载体,进而制得磁性Pt/C催化剂,可以达到催化剂快速分离、回收并循环利用的目的。本课题主要进行了以下几个方面的研究:首先,以葡萄糖为原料,用水热法合成出碳球,研究了反应温度和反应时间对碳球形貌的影响,结果显示形成分散性好、粒径分布均匀碳球的最佳反应温度为160℃,反应时间为9 h。用直接吸附法将Pt/乙二醇胶体负载至碳球表面得到Pt/碳球催化剂,对邻氯硝基苯进行了催化氢化,在30 min内邻氯硝基苯的转化率即达到了100%。研究发现,过渡金属离子Ni2+、Co2+、Fe3+的存在可以提高Pt/碳球对邻氯苯胺的选择性。其次,采用葡萄糖为碳源和还原剂,用溶剂热法一步得到磁性Fe3O4@C核壳纳米粒子,探究了溶剂组成、反应时间、不同碳源、表面活性剂对Fe3O4@C纳米粒子形貌的影响,Fe3O4@C表面碳层为无定形碳材料;随着反应时间延长,Fe304纳米粒子表面所沉积的碳材料越多;以淀粉为碳源,得不到形貌均一、包覆碳层的Fe3O4@C核壳结构。最后,将Pt/乙二醇胶体用吸附法负载到Fe3O4@C颗粒表面,得至Pt/Fe3O4@C催化剂,用于催化氢化邻氯硝基苯。研究发现Pt/Fe3O4@C可以将邻氯硝基苯完全转化,对邻氯苯胺的选择性接近100%; Pt/Fe3O4@C可快速从催化反应体系中磁性分离,经历5次循环后,邻氯硝基苯的转化率保持不变。


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