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《青岛科技大学》 2016年
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新型固体胺吸附剂颗粒制备及CO_2吸附性能研究

王霞  
【摘要】:工业化进程加快及能源需求增加引起CO_2过度排放,随之带来的温室气体效应引起气候、环境进一步恶化。作为我国最主要的一次能源,煤炭消费量占一次能源消费总量的70%以上,燃煤电厂烟气中CO_2排放量约占CO_2排放总量的30%。因此,实现燃煤电厂烟气中CO_2有效捕集对于改善环境、提高我国的国际竞争力至关重要。固体胺吸附剂制备简单、再生能耗低、吸附性能好,具有规模化应用的潜能,但活性组分,如四乙烯五胺(TEPA)、聚乙烯亚胺(PEI)等热稳定性差、黏度高、易团聚,降低了CO_2的吸附效率,多孔载体制备工艺复杂、成本高,提高了CO_2的捕集成本。本论文以减少TEPA团聚、提高TEPA在载体孔道内的分散度和降低吸附剂的制备成本为主线,制备了系列新型固体胺吸附剂颗粒,优化了吸附工艺条件,研究了吸附剂的CO_2吸附性能。1、“两步法”改性MCM-41基吸附剂制备及吸附性能研究。以MCM-41为载体,将3-氨丙基三甲氧基硅烷(APTS)嫁接到载体孔道内表面,并将TEPA浸渍到嫁接了APTS的MCM-41孔道中,制得复合吸附剂颗粒;在固定床中考察了APTS和TEPA的负载量比、吸附温度及进气流量等因素对CO_2吸附性能的影响,优化了吸附工艺条件;研究了复合吸附剂的再生性能、吸附机理及吸附动力学。结果发现,当APTS和TEPA的负载量分别为30%和40%、吸附温度为70°C、进气流量为40 m L/min时,吸附剂的饱和吸附量为3.50 mmol/g,经十次再生后,吸附量仅减少了3.43%;复合吸附剂对CO_2吸附为物理吸附和化学吸附共同发生的过程,且以化学吸附为主。2、混合胺改性MCM-41吸附剂制备及吸附性能研究。将TEPA和2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)物理混合,浸渍到MCM-41孔道中制得复合吸附剂颗粒;考察了TEPA和AMP的负载量、吸附温度、进气流量等因素对吸附性能的影响;研究了吸附剂的再生性能和吸附动力学,计算了胺效率。结果发现,当TEPA和AMP的负载量均为30%、吸附温度为70°C、进气流量为30 m L/min时,吸附剂的饱和吸附量为3.01 mmol/g,经十五次再生后,吸附量减少了4.32%;胺效率为0.33,较TEPA单独改性MCM-41的胺效率提高了94%。3、TEPA改性多级介孔结构复合吸附剂制备及吸附性能研究。将介孔层析硅胶(Gel)和MCM-41物理混合,得到具有多级介孔结构的复合载体,使用浸渍法制备了TEPA改性的多级介孔结构复合吸附剂;考察了Gel与MCM-41的质量比、TEPA负载量、吸附温度及CO_2浓度等因素对吸附性能的影响;探讨了孔径分布对TEPA的选择性;研究了吸附剂的再生性能、吸附热力学和吸附动力学。结果发现,当Gel与MCM-41的质量比为1:1、TEPA负载量为50%、吸附温度为55°C时,吸附剂的饱和吸附量为4.27 mmol/g;吸附剂制备过程中,TEPA优先进入孔径相对较小的介孔,小孔对TEPA的选择性高,TEPA在复合载体孔道内分散均匀。4、TEPA改性活化煤焦吸附剂制备及吸附性能研究。以价廉易得的煤粉为原料,热解过程通入水蒸气活化得到具有一定孔隙和裂缝系统的活化焦,将TEPA浸渍到扩孔的活化焦中制得复合吸附剂颗粒;考察了扩孔剂HCl浓度、煤种、活化时间及吸附温度等因素对吸附性能的影响;研究了吸附剂的再生性能和吸附动力学。结果发现,当煤为鄂尔多斯煤、HCl浓度为6 M、活化时间为120 min时,吸附剂在60°C时的饱和吸附量为3.38 mmol/g,十次再生后,吸附量下降了5.6%;TEPA改性活化煤焦吸附剂的失活速率明显小于TEPA改性MCM-41和TEPA改性Gel的失活速率,穿透吸附量约为饱和吸附量的80%,能实现CO_2高效捕集。
【学位授予单位】:青岛科技大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ424

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