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表面等离激元共振增强贵金属纳米结构电催化研究

高鸿旭  
【摘要】:随着日益严重的能源危机与环境污染问题,开发一种新型清洁的能源迫在眉睫。其中,利用光催化剂进行光化学转换受到了广泛的关注。目前所采用的光催化剂主要为半导体,但是研究表明,金银等具有表面等离激元共振效应的纳米结构也能够有效的将太阳能转化为化学能。这些金属纳米粒子能够将光子的能量转化为纳米粒子内部高能载流子的能量,这些高能载流子能够转移到吸附在纳米颗粒上的分子上或者重新复合释放热量,从而诱导化学反应。在本文中,基于金、银、钯等贵金属纳米结构的表面等离激元共振效应,合理设计催化剂的结构,用光照射,探究了其对醇类燃料电池及在抗坏血酸检测方面的应用,研究内容如下:1.溶液法制备了球型金纳米颗粒(Au NSs)、刺状金纳米颗粒(Au NMs)和金纳米棒(Au NRs)用于光电催化甲醇氧化。研究了不同形貌的金纳米催化剂在光照下对甲醇氧化反应(MOR)的影响。光照下Au NRs对甲醇电催化氧化的峰值电流密度是黑暗条件下的3.1倍。此外,探究了Au纳米催化剂在不同温度下的催化性能、耐久性和抗CO中毒能力,详细研究了可见光光强和波长对甲醇电催化氧化的影响。2.溶剂热法一步制得了PdFe超薄纳米片并用于光电催化乙二醇氧化。PdFe超薄纳米片对电催化乙二醇氧化表现出优异的活性,在光照下电流密度能够增强1.78倍(从4.02增加为7.17 A mg~(-1))。研究了钯铁比例、光强、波长等因素对电催化乙二醇性能的影响。3.利用溶液法制备了银纳米三角片,设计了抗坏血酸电化学传感器。Ag纳米三角片对抗坏血酸的电催化氧化表现出特异性的催化活性,基于此设计的抗坏血酸电化学传感器,在光照下具有更为良好的灵敏度提高了3倍,在0.05-7 mmol L~(-1)范围内,抗坏血酸浓度与电信号成线性关系,最低检测限为40μmol L~(-1)(S/N=3)。


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