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《青岛科技大学》 2010年
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金属配合物晶体中水簇结构和性能研究

王娴  
【摘要】: 本文采用水热合成和溶剂热合成,以中性配体、阴离子配体和各种金属盐为原料,通过单晶培养方式得到了二十五个包含水簇的金属配合物的晶体结构。其中18个是阴离子水簇配合物,6个为中性水簇配合物和1个以V-Mo Kiggin结构为主体的阳离子水簇配合物。 18个包含阴离子水簇的配合物分别是三个氢氧根阴离子水簇配合物,配合物分别为含有独立[(H2O)8(OH)2]n2n-水簇,并形成“反式-1,6聚(3,4-二甲基苯乙烯)”结构形状的[CuCl(2,2'-联吡啶)2][(OH)2(H2O)8]·3H20 OH-a;含[(OH)(H2O)4]nn-阴离子水簇的[CuCl(邻菲啰啉)2]n[(OH)(H2O)4]n·nH20 OH-b和含[(OH)2(H2O)3.5]nn-阴离子水簇的[NiCl(邻菲啰啉)2]n[(OH)(H2O)35]n·n(H20)2 OH-c。配合物OH-b和OH-c水簇结构中的手性单元也进行了分析。 八个卤素阴离子水簇中有4个氟阴离子水簇化合物,分别是含[(H2O)5F2]n2-水簇的二氟六咪唑合镍的F-a;含一维结构[(H2O)4F3]n3-水簇的三氟2,2'-联吡啶合铬的F-b;含一维链状[(H2O)2F2]42-水簇的二氟六咪唑合镉的F-c;以及同时含有氟和硝酸根阴离子的平面状[(H2O)2F(NO3)]n2-水簇的氟化六咪唑硝酸钴的F-d。4个氯阴离子水簇化合物分别是含螺旋孔洞的二维网状[(H2O)4Cl]nn-水簇的二氯二邻菲哕啉合钴的Cl-a,含二维平面状[(H2O)4Cl2]n2n-水簇的二氯六咪唑合钴Cl-b化合物,形成T4(2)8(2)二维平面结构[(H2O)6Cl2]n2n-水簇的二氯四苯丙酰基三氮唑合钴的Cl-c;以及结构中形成笼状阴离子水簇[(H2O)8Cl4]4-的二氯四氮甲基吡啶合铜的Cl-d化合物。 二个硫酸根阴离子水簇分别是包含十一个水分子水簇的六咪唑硫酸镍SO42--a和形成三维网状[(H2O)6SO4]n2n-水簇的四苯并咪唑硫酸铜SO42--b。二个硝酸根阴离子水簇分别是形成二维网络[(H2O)7(NO3)2]n2-水簇的六咪唑硝酸钴NO3-a和形成一维链状水簇的六咪唑硝酸镍NO3--b。二个磷酸根阴离子水簇分别是形成十八员环的二维阴离子水簇的二核铜化合物PO43--a和形成四十员环通道阴离子水簇的四核铜化合物PO43--b。一个碳酸根阴离子水簇为形成“品”字状二维平面[(H2O)7(CO3)]n2n-水簇的八咪唑碳酸镍CO32--a。 六个含中性水簇的配合物分别是[CuCl(邻菲啰啉)(甘氨酸)]·4H2O(N-Ⅰ),它的结构中包含一个聚菲状的中性水簇和由氯离子连接的纳米管道;[Cu2(2,2-联吡啶)(H2P2O7)(μ-H2O)]·4H2O(N-Ⅱ),其结构中包含一个三维网络水簇;{[Cd2(N',N-二甲基对氨基吡啶)4Cl2]·2H2O}n(N-Ⅲ)包含由氯原子连接的苯环状水簇;Cr(异烟酸)3·H2O(Ⅳ)和Cu(异烟酸)2·H2O(N-Ⅴ)二个结构中都包含有一维链状水簇;以及{[Cu2(酒石酸)2(μ-H2O)2]·4H20}∞(N-Ⅵ)其结构中形成分散的U型水簇。阳离子水簇配合物为Na6[VMo12O40]2(KOH)(H2O)36(C-a)。 使用Mercury和Diamond软件对上述的二十五个含水簇的晶体结构进行分析,得到不同形状和空间排列的水簇几何结构。借助元素分析、固体紫外光谱、红外光谱,粉末X-衍射等仪器手段,对配合物中的水簇进行了分析和表征,并采用差热分析,电化学研究等手段对上述部分含水簇的配合物进行了热稳定性和电催化活性研究。 研究了配合物[CuCl(phen)(gly)]4H2O对tRNA的切割和降解作用。配合物与tRNA的连接和降解酶特性通过紫外可见光谱、荧光光谱、循环伏案、毛细管电泳和原子力显微镜等手段进行了研究。研究结果表明上述配合物有可能在消除微生物污染及克服现代分子生物学手段的不足等方面有着潜在的应用前景。
【学位授予单位】:青岛科技大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O641.4

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