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抗癌药物(氟尿苷、苯丁酸氮芥、来曲唑)-LDHs纳米杂化物的合成及性能研究

李艳红  
【摘要】: 层状双金属氢氧化物(LDHs)是由两种或两种以上金属元素组成的具有层状晶体结构的氢氧化物,其层板带结构正电荷,层间有可交换的阴离子。由于其特殊的结构,在吸附、催化、阻燃、医药载体等领域具有广泛的应用前景。LDHs的层间可作微储器,将有机药物分子插入其间得到药物-LDHs纳米杂化物,因药物分子与LDHs层板间存在静电作用、氢键、范德华引力作用以及空间位阻效应,从而实现对药物分子的控释。 本文以三种不同类型的抗癌药物—水溶性非离子型药物氟尿苷、水难溶性阴离子型药物苯丁酸氮芥和水难溶性非离子型药物来曲唑为模型药物客体分子,以Mg-Al LDHs为主体,分别采用共沉淀法、离子交换法及二次组装法成功合成了药物-LDHs纳米杂化物,并对纳米杂化物的相关性能进行了研究,以期为药物靶向输送控释体系的开发提供理论依据和基础材料。 本文的主要研究内容和结论归纳如下。 (1)采用共沉淀法将氟尿苷(floxuridine)插入LDHs层间,合成了氟尿苷-LDHs纳米杂化物。依据氟尿苷分子大小和杂化物通道高度推测,在所研究的载药量范围内,载药量低时以长轴垂直或略倾斜于LDHs层片呈双层排列,载药量高时呈三层排列。分别在pH=4.8和7.2的介质中研究了药物释放动力学,表明符合准二级动力学方程;释放速率随载药量增大而降低;氟尿苷-LDHs纳米杂化物具有良好的缓释效果,是有发展潜力的新型药物控释体系。 (2)采用离子交换法将苯丁酸氮芥(chlorambucil)插入LDHs层间,并且研究了苯丁酸氮芥在Mg-Al LDHs上的吸附,考察了固液比(或LDHs浓度)、苯丁酸氮芥浓度等因素的影响。结果表明,其吸附动力学和吸附等温线分别符合准二级吸附动力学方程和Langmiur方程;在所研究条件下,随固液比和温度增加,准二级吸附动力学速率常数和初始吸附速率均增大;pH在8.5时吸附量最大;饱和吸附量随固液比增大而降低,随温度升高而增大;由Arrhenius方程得出其吸附活化能为6.7 kJ/mol。 (3)采用二次组装法合成了来曲唑(letrozole)-十二烷基硫酸钠(SDS)-LDHs纳米杂化物,并用XRD、FT-IR和TEM进行了表征,其载药量为10.10%。分别在pH 4.8和7.2的介质中研究了药物释放动力学,结果与氟尿苷-LDHs纳米杂化物的释放行为相似,来曲唑-SDS-LDHs纳米杂化物具有明显的缓释效果。释放动力学过程符合准二级动力学方程。 (4)合成了一系列不同镁铁比例的磁性LDHs,TEM表明合成的磁性LDHs具有良好的分散性。磁滞回曲线表明,合成的LDHs样品磁性良好,且其磁性随着Fe含量的增加而增大。此外,本实验还采用结构重建法制备出载药量为53.30%的替加氟-LDHs磁性纳米杂化物,为磁性药物靶向输送研究提供基础材料。


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