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《济南大学》 2018年
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透明导电氧化物薄膜用作钙钛矿电池载流子输运层的器件性能研究

邱智文  
【摘要】:面对能源危机及环境污染,太阳能作为一种可再生能源,是满足全球范围内日益增长的能源需求的重要途径之一。研发高效低成本的新型太阳能电池,是实现硅电池之外的太阳能光伏发电广泛应用的技术基础。有机无机杂化钙钛矿太阳能电池(本文简称钙钛矿电池)是一种新型的全固态薄膜电池,光电转换效率已提高至22.7%,成为新型太阳能电池领域的热点研究方向之一。本课题围绕氧化物薄膜用作单节钙钛矿电池载流子输运层及多节电池隧穿层的目标需求,立足薄膜生长技术探索及其透明导电性能调控,从而获得了高效单节及多节硅/钙钛矿叠层太阳能电池。论文主要开展了以下四方面的研究内容:1.氧化锌薄膜的PLD生长及用作钙钛矿太阳能电池电子传输层的透明导电性能调控。利用PLD生长方法,优化生长参数(氧分压),获取高质量、高透过率、导电性好的ZnO透明导电薄膜。实验发现,通过控制PLD的生长参数可以精确地、可重复地调节ZnO的物理性质,如薄膜的透明性和导电性,这种薄膜透明导电性能的可控调节是化学溶液方法难以实现的。构筑了基于不同ZnO薄膜作为电子传输层(ETL)的N-i-P型平面正置异质结太阳能电池:FTO/ZnO/CH_3NH_3PbI_(3-x)Cl_x/P3HT/Au,探索了电池性能与ZnO薄膜的透明导电性能之间的关系。5 Pa氧分压下生长的ZnO薄膜作为电子传输层(ETL)时,电池效率最高6.3%。但仍然低于基于TiO_2 ETL的太阳能电池,主要是氧化锌本征的点缺陷和表面缺陷态造成严重的复合。此外,基于ZnO薄膜的太阳能电池的稳定性较差,在70 ~0C情况下很快失效。为了提高电池稳定性,引入PCBM层修饰ZnO电子传输层和钙钛矿吸收层之间的界面。界面改性后,钙钛矿太阳能电池不仅获得更高的光电转换效率,稳定性也得到改善。该部分研究为ZnO材料应用到钙钛矿电池的透明窗口层、柔性器件以及叠层电池领域奠定了基础。2.NiO薄膜的PLD制备及用作钙钛矿电池空穴传输层的性能调控。在优化NiO薄膜生长参数基础上,为了进一步消除NiO薄膜里面的残余内应力,降低缺陷态密度,提高NiO薄膜的结晶性,对PLD生长的NiO薄膜进行后退火处理。系统探索后退火温度对NiO薄膜生长及钙钛矿电池性能的影响。后退火处理使NiO薄膜表面更加致密,提高其光学透过率,降低光载流子复合,进而更有效利用太阳光辐射,因此,电池光电转换效率从5.38%提升至12.59%。为了改善薄膜的电导率,利用PLD技术对NiO薄膜进行锂掺杂,有效地降低空穴传输层中的载流子传输损耗,器件的PCE进一步提高至15.51%,具有可观的长期稳定性。3.硅/钙钛矿叠层电池中吸光层与SnO_2隧道结光学设计与性能调控。单一半导体材料的光电响应光谱范围都无法覆盖太阳光全谱,从根本上制约单节电池效率的提升。为了进一步提高太阳光的利用率,降低热损失,将具有不同禁带宽度的钙钛矿电池和硅电池串联在一起形成多节电池,分别吸收利用不同波长范围的入射光,是获得高效太阳能电池重要途径。在本研究中,开发低温溶液法制备隧道结的工艺。其次对钙钛矿吸收层的组分、钙钛矿中PbI_2的剩余量和钙钛矿的厚度进行调控。实验发现,二电极硅/钙钛矿叠层电池中上层钙钛矿的理想禁带宽度应在1.69 eV。钙钛矿中Cs的存在可以有效抑制黄相杂质,获得更纯净、无缺陷的钙钛矿薄膜,大大减少钙钛矿层的复合。钙钛矿层中适量的PbI_2成分,不仅可以钝化缺陷、提高效率,而且对器件迟滞也有积极作用。通过选择合适的电荷传输材料,优化钙钛矿吸收层,二电极硅/钙钛矿叠层电池的电流密度超过16 mA/cm~2,PCE效率超过22%。超过200 s照明后,在1.42 V稳态效率输出可达20.6%以上。二电极硅/钙钛矿叠层电池500 h后性能衰减不超过15%。4.硅/钙钛矿叠层电池中氟化镁减反层光学设计及对器件性能的影响。为了减少电池表面反射光损失,进一步地提高叠层电池的光电流密度,在二电极硅/钙钛矿叠层电池中增加氟化镁减反层是一个重要途径。利用时域有限差分法(Finite-Difference Time-Domain:FDTD),对于二电极硅/钙钛矿叠层电池中氟化镁减反层的最优厚度进行光场模拟分析,利用真空热蒸法构筑具入减反层的二电极硅/钙钛矿叠层电池,叠层电池短路电流密度提升了1-2 mA/cm~2,进一步提升了叠层电池效率。叠层电池实验结果与FDTD光学模拟相吻合,减反层的使用为进一步提高太阳光的利用率和钙钛矿电池光电转换效率提供了可能。
【学位授予单位】:济南大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TB383.2;TM914.4

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