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《济南大学》 2007年
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柴油车尾气氧化催化剂的制备和性能

张业新  
【摘要】: 本文初步发展了一种应用于柴油车尾气控制的新型氧化催化剂。催化剂以堇青石陶瓷蜂窝为载体,以原位方法涂敷的β分子筛和Ce0.6Zr0.4O2作为涂层,辅以贵金属Pt作为活性成分,并初步测试了其吸附性能以及催化氧化性能。 首先,采用溶胶凝胶法,溶液燃烧法,共沉淀法和表面活性剂模板法制备了Ce0.6Zr0.4O2,进行了XRD、BET比表面积和电镜的表征。XRD结果表明四种方法合成的样品均形成了铈锆固溶体。BET结果表明,虽然高温焙烧前共沉淀法样品的比表面积最大,但是经高温焙烧后,它同溶胶凝胶法和表面活性剂模板法的样品一样,比表面积发生了很大程度的衰减;而溶液燃烧法样品虽然在高温焙烧前比表面积最小,但在高温焙烧后比表面积几乎没有发生衰减,表现了优异的热稳定性。 以润滑油替代可溶性有机成分(SOF),采用DTA/TG法测试了Ce0.6Zr0.4O2和/或γ-Al2O3的催化活性。结果表明:润滑油在氮气气氛加热过程中存在挥发和裂解过程;在空气气氛中存在挥发,低温氧化和高温氧化过程。通过比较起燃温度和放热峰面积发现所有样品都表现出较好的催化活性。利用直接非线性回归模型,用自编的计算机程序模拟了润滑油在Ce0.6Zr0.4O2和/或Al2O3催化剂下的热过程。计算结果表明,Ce0.6Zr0.4O2和γ-Al2O3之间存在协同效应:润滑油被吸附在高比表面积的γ-Al2O3孔结构中,挥发受到抑制,在达到点火温度时被Ce0.6Zr0.4O2催化氧化;四种合成的样品中,溶液燃烧法合成的样品活性最高。 在堇青石陶瓷蜂窝上原位合成了β分子筛,并在溶液燃烧法的基础上发展了一种铈锆固溶体在载体上的负载技术——原位燃烧合成技术。将两种原位技术结合,同时在堇青石载体上负载了β分子筛和铈锆固溶体,并辅以贵金属Pt。XRD、BET比表面积及孔分布和电镜表征结果证实在堇青石陶瓷蜂窝上原位合成了β分子筛和铈锆固溶体,而且β分子筛在堇青石表面和孔内均发生了结晶,同载体形成了整体,保证了两者之间结合牢固。以甲苯为探针,测试了样品对碳氢化合物(HC)的吸附性能。结果表明,原位合成的β分子筛和Ce0.6Zr0.4O2能够使吸附的部分甲苯延迟到高温脱附。与体相相比,原位合成的β分子筛具有更多的吸附表面,因而具备较高的吸附量。最后以CO为探针,测试了负载贵金属Pt后样品的催化氧化活性,结果表明催化剂具有较高的催化氧化活性。 综上所述,本文初步研究了一种新型柴油车氧化催化剂。这种催化剂具有较高的催化氧化性能,同时能够有效地吸附未燃的HC,并延迟部分HC到高温脱附。
【学位授予单位】:济南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TQ426.9

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【引证文献】
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