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《齐鲁工业大学》 2017年
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酚基螯合树脂及其复合材料制备与吸附性能研究

刘强  
【摘要】:根据聚多巴胺黏附性研究与吸附性应用,本论文设计合成了酚基螯合树脂及其复合材料,包括酚胺树脂(PCEA)、水解纤维素基酚胺树脂(PCEC-C)复合材料、酚醛树脂(PF)微球和(单宁-己二胺)杂化材料(PTHA)。利用环境扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、热失重分析(TGA)、X射线光电子能谱(XPS)、能谱分析(EDS)等方法对材料的结构、成分进行表征,将其应用于吸附溶液中的重金属离子或染料,探讨不同因素对其去除行为的影响,包括pH值、时间、温度、初始浓度等,并用等温吸附模型、动力学方程、热力学方程对所得数据进行拟合,探究相应吸附的机理。本论文主要分六个部分:(1)PCEA颗粒对溶液中的Cu(II)吸附研究。对Cu(II)的吸附实验表明达到吸附平衡的时间为24 h,在298 K时最大去除量为44.2mg/g,该过程受颗粒分散模型的影响,是自发的、吸热的,符合Langmuir和准二级动力学方程,首次解吸率达到84.54%。由于受其它条件的影响较小,PCEA颗粒可以直接去除溶液中的Cu(II)。(2)不同方式制备的两种酚胺树脂对Cr(VI)的去除能力比较:在不同的溶剂中合成了两种相似结构的酚胺树脂(PCEA1、PCEA2),并在同一条件下吸附Cr(VI),依次研究了等温吸附、颗粒分散、动力学、热力学,发现均符合Langmuir和准二级动力学方程,而Cr(VI)在被吸附的同时会还原成Cr(III),其最大吸附量分别为200 mg/g和175.4 mg/g,以上研究证实这两种螯合树脂具有相似的吸附机理,属于单层化学吸附作用。(3)不同胺基交联酚胺树脂对溶液中Pb(II)的吸附动力学研究。选用三种多胺单体、邻苯二酚及合成交联剂反应,按照相同摩尔比例制备了三种胺基交联酚胺树脂,并用于溶液中Pb(II)的比较研究。经过表征发现,三种吸附剂PBA、PDA和PTA具有类似的结构,而PBA的结构较好,且PBA在pH=5时去除量最大。经过动力学计算表明,三种吸附剂对Pb(II)的去除能力大小为PBAPTAPDA,均符合准二级动力学,其R~2均大于0.99,且PBA的理论计算去除量最大(34.28 mg/g),对吸附机理进行了分析。(4)PCEC-C复合材料从未调节pH的目标溶液中吸附甲基橙和茜素红。基于酚胺树脂的粘附作用,我们以水解纤维素为基体,制备了PCEC-C复合材料,并用于比较去除溶液中的甲基橙和茜素红。两个染料的去除都属于化学吸附和自发吸热的行为,在303 K最大去除量分别为189.39 mg/g和284.09 mg/g,其吸附量的差距在于茜素红与吸附剂的π-π共轭和氢键作用,并在循环三次之后仍对两种染料保持较高的吸附量。(5)PF微球对溶液中Cr(VI)的吸附-还原研究。该吸附过程满足准二级动力学和Langmuir等温吸附模型,颗粒分散模型证实整个过程有三个阶段,热力学参数(?H°0,?S°0,?G°0)说明该过程是吸热的、自发的,在303 K时对Cr(VI)的最大去除量达到280.9 mg/g,因此PF微球能对Cr(VI)溶液进行吸附-还原处理。(6)(单宁-己二胺)杂化材料的制备及对Cr(VI)的吸附-还原性能。按照单宁酸与1,6-己二胺的不同摩尔比(1:5-15)在水中合成了PTHA,并对其成盐后聚合的反应过程表征,同时采用没食子酸与己二胺按1:1反应,合成了PGHA以推测PTHA的反应机理,并确认1:12.5的PTHA对Cr(VI)的螯合能力最大,符合准二级动力学模型,表明两个吸附位点螯合一个目标离子,且Langmuir适用于等温吸附线的拟合,此条下的最大吸附量在283.29 mg/g,属于单层化学吸附作用。综上,酚基螯合树脂的原料丰富、成本较低、制备简单、吸附量大,特别是用多元反应取代了一元反应,易调控分子结构和进一步改性。总之,吸附法在污水处理方面弊端较少,有良好的应用前景和研究价值。
【学位授予单位】:齐鲁工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TQ324.8;O647.3

【参考文献】
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