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《山东理工大学》 2016年
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基于金属氧化物类催化剂的制备及在金属空气电池中的应用设计

张志旭  
【摘要】:金属空气电池因其阳极材料丰富、成本低、制备工艺简单、环境友好等特点,作为一种绿色能源电池,受到人们的重视。镁空气电池阳极反应速率远远高于阴极空气电极的氧还原速率,因此阴极氧还原催化剂的催化性能决定了金属空气电池的性能。开发新型、高效的氧还原催化剂,成为金属空气电池的重点研究课题。本文选择制备存在大量晶格缺陷的非晶型Mn O_2,以增加催化剂活性位点,载体选用羟基碳纳米管,能够强化氧气传质,提高导电性能,提高Mn O_2在纳米碳管上的的分散性和结合牢固度。结果表明,Mn O_2/CNTs-OH催化剂起始还原电位为0.032Vvs.Hg/Hg O,半波电位为-0.175V vs.Hg/Hg O,转移电子数3.89,塔菲尔斜率88.9m V/dec,催化氧还原性能优异。金属空气电池性能测试中,镁空气电池峰功率密度为77m W/cm~2,铝空气电池峰功率密度能够达到100.5m W/cm~2,电池放电性能优异。通过调节锰钴复合氧化物中心原子比例,合成高催化活性的Mn Co_2O_4,进一步掺杂稀土元素La,调控Mn Co_2O_4的晶型结构,提升复合金属氧化物催化性能。以活性碳等多种碳材料为载体对复合氧化物进行固载,提高电子传导能力,强化氧气传递,增强催化剂分散性,提高催化剂氧还原性能。电化学实验数据表明,La_xMn_(1-x )Co_2O_4/3d-C催化剂的起始还原电位为0.038Vvs.Hg/Hg O,半波电位为-0.102Vvs.Hg/Hg O,转移电子数为3.96,表现优异的氧还原性能及耐久性。镁空气电池性能测试中,电池峰功率密度能够达到71.5m Wcm~(-2),表现了良好的电池性能。考虑到金属复合氧化物的晶相、结构及形貌,对其催化性能的影响,通过溶剂热法分别制备尖晶石型Co Fe_2O_4、非晶型Co Fe_2O_4催化剂,选用活性碳等多种碳材料为载体,解决催化剂电子传导、强化氧气传递等问题。结果表明,Co Fe_2O_4/3d-C催化剂电化学性能最好,起始还原电位为0.01V vs.Hg/Hg O,半波电位为-0.121Vvs.Hg/Hg O,转移电子数为3.92,催化剂的氧析出电位为0.524Vvs.Hg/Hg O,双功能催化剂催化性能优异。以二聚氰胺为原料,模板法制备多孔C_3N_4,能有效防止热解后形成的碳氮原子簇片层的堆叠,增加比表面积,提高催化剂活性。热解过程中掺杂过渡金属盐,形成金属碳氮原子簇能够增加高催化活性位,进一步提升催化剂性能。电化学实验数据表明,Co C_3N_4@Si O_2/C催化剂性能最好,碱性电解液环境下,起始还原电位0.015V vs.Hg/Hg O,转移电子数3.81;酸性电解液环境下,起始还原电位0.487V vs.SCE,转移电子数3.78,展现了优异的氧还原性能及耐腐蚀性能。镁空气电池性能测试中,电池峰功率密度能够达到66m Wcm~(-2)。
【学位授予单位】:山东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;TM911.41

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