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《山东农业大学》 2015年
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CuO纳米粒子复合电极制备及光电催化还原CO_2的研究

卢静  
【摘要】:随着经济的发展,人类对能源需求日益增长,大气中二氧化碳(CO2)的排放量也随之激增,预计到2030年CO2排放量约为423亿吨。CO2是引发“温室效应”的主要气体,是导致全球变暖的重要因素。因此,如何简便有效的缓解“温室效应”,减少大气中CO2的含量是当务之急。CO2是非极性分子,碳处于最高价态,其化学性质稳定,对CO2的资源化回收利用存在很大困难,因此还原CO2是一项极具挑战性的研究工作。其中将CO2存储及资源化回收转化利用主要途径有:高温非均相与均相催化氢化作用、CO2催化共聚以及光催化、电催化还原。其中高温非均相与均相催化氢化作用和CO2催化共聚主要依赖高温、高压,且氢仍来源于化石资源,意义不明显。而光催化、电催化还原可在常温常压下反应,氢来源于水,能选择性生成如HCOOH、CO、CH4、C2H4和CH3OH等小分子化合物。CuO禁带宽度小,理论禁带宽度为1.84 eV,并且容抗弧值小,其电催化性能突出,对甲醇有很好的选择性。与优异的光催化材料复合,能使复合材料同时具备优异的光催化活性以及电催化活性,所以开发更稳定、更高活性、具有良好可见光响应的光催化剂是根本途径。本文主要进行了基于CuO纳米粒子(NPs)复合催化剂光电催化还原CO2还原的研究,有以下三个方面:1.以CuO NPs作为工作电极,恒电流沉积CeO2,得到CeO2/CuO NPs。CeO2 NPs修饰后,由UV-vis DRS测试可看出催化剂对可见光的吸收明显增强,光电催化还原CO2产物分析利用气相色谱检测:主要产物为甲醇,6 h甲醇产量达到最大值180.03mmol·L-1·cm-2,并与单独光催化、单独电催化得到甲醇产量相对比,光电催化远比单独光与单独电的简单加和大,超过加和的2倍。2.水热法制得Fe2O3 NPs,将其负载到CuO NPs上,得到Fe2O3 NPs/CuO NPs。通过SEM表征发现Fe2O3 NPs呈均匀的八面体形状,表面积大,更有利于对CO2的吸附,进而提高反应物的浓度,提高其转化效率。由UV-vis DRS图可看出复合电极禁带宽度为1.99 eV,可见光利用率也大幅提高。该催化剂在光电催化还原条件下得到的甲醇产量(6 h时为67.23 mmol·L-1·cm-2)约为单独光催化与单独电催化的简单加和的2倍,光电协同催化效果明显。3.利用脉冲沉积将Ni沉积到CuO NPs上,得到Ni NPs/CuO NPs。负载后,材料禁带宽度为1.95 eV,由UV-vis DRS图可看出,对420~580 nm可见光区的吸收明显增强,说明Ni的引入大大地提高了CuO NPs对可见光的吸收。产物分析仍能明显看出光电协同催化还原CO2甲醇产量(6 h达到257.3μmol·L-1·cm-2)是单独光与单独电催化还原CO2加和的5倍多,再次证实了光电协同催化对材料还原CO2的促进作用。本文制备了三种新型复合电极,并将其应用到光电催化还原CO2中。这种高效、对环境友好的光电协同催化剂为CO2的变废为宝提供了新思路和新方向,在CO2还原制备低碳醇方面有一定的指导和借鉴意义。
【学位授予单位】:山东农业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O646.54;X701

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【参考文献】
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