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四种新型分子印迹电化学传感器的研究及应用

马永飞  
【摘要】: 分子印迹聚合物(MIP)是一种具有分子识别能力的新型高分子材料,由于它具有预定性、识别性和实用性三大特点,因此近年来发展非常迅速。与生物抗体相比,MIP的易于放大生产,具有抗恶劣环境的能力,表现出高度的稳定性和使用寿命长等优点。本论文将分子印迹技术与电化学检测技术相结合,成功的制备了四种分子印迹电化学传感器。本论文主要开展了以下几方面的研究工作: (1)以2-巯基苯并咪唑为聚合单体,L-色氨酸为模板分子,采用循环伏安法直接在金电极表面聚合制得L-色氨酸的分子印迹膜,作为电化学传感器,用以检测L-色氨酸。由于L-色氨酸本身无电化学活性,实验中以铁氰化钾作为探针分子,采用恒电位计时安培法对L-色氨酸进行快速检测,响应在100 s内达到稳定,并且有良好的选择识别性和重现性。测定的线性范围为3.10×10-5 ~8.83×10-4 mol?L-1,并讨论了该传感器的最佳检测条件。 (2)以苏丹红I为印迹分子,邻氨基硫酚为功能单体,利用循环伏安法电聚合制备了对苏丹红I有较好选择性的分子印迹传感器。利用恒电位计时安培法对苏丹红I进行了测定,实验结果表明该传感器对苏丹红I具有良好的选择性和敏感度,苏丹红I浓度在5.0×10-7 ~ 2.0×10-5 mol?L-1范围内与电流增量成线性关系,检出限为5.0×10-8 mol?L-1,回收率在93.3%~108.6%之间。 (3)报道了一种对莠去津有识别特性的分子印迹膜的制备,即在含和不含模板分子(莠去津)的情况下,通过循环伏安技术在金电极表面沉积2-巯基苯并咪唑,制备了2-巯基苯并咪唑聚合膜。利用循环伏安法对印迹和非印迹膜进行评价,对分子印迹膜的影响因素进行了筛选和优化。实验表明,该分子印迹膜对莠去津具有良好的选择性和灵敏度。莠去津的还原峰电流与莠去津的浓度在1.2×10–8 ~8.0×10–5 mol?L-1范围内具有良好的线性关系(r=0.9986),检出限可达3.0×10–9 mol?L-1。将此传感器用于土壤中莠去津的测定,回收率在90.8%~98.2%之间,取得了很好的结果。 (4)报道了一种溶菌酶分子印迹电极的制备,并研究了其对溶菌酶的识别性能。通过循环伏安技术在玻碳电极表面制备了溶菌酶的分子印迹膜。利用电化学阻抗法对分子印迹电极进行了评价,并对影响印迹电极性能的因素进行了优化。实验表明,该分子印迹电极对溶菌酶具有良好的选择性和灵敏度。在检测混合溶液中的溶菌酶时,印迹电极对溶菌酶有稳定的、可重复的响应。


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