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绿色高效循环催化剂的环境友好制备与应用

杨兵  
【摘要】:过渡金属纳米催化剂及金属有机催化剂是目前催化领域研究的热点。其中铂系纳米催化剂以其稳定性好,催化活性高等特点被应用在多项有机合成催化体系中。铁系磁性纳米复合粒子具有超顺磁性、晶体缺陷位点多、可磁力回收以及多活性共同催化等特性,在生物医药、催化和环境保护等领域应用前景广阔。但实际应用中,存在铂系贵金属催化剂成本高,磁性纳米颗粒稳定性差,金属有机催化剂回收利用难等因素。为了更好的解决这些问题并赋予其更多的功能,本文重点研究了Pt/CF催化剂的制备以及在对氯硝基苯加氢还原反应工艺中的应用,廉价金属磁性纳米复合物催化剂的制备及在氯代硝基苯加氢还原反应工艺中的应用,可磁力回收含铜配合物催化剂的制备以及在Henry反应中的应用。主要集中在以下四个方面:(1)第一章介绍了过渡金属纳米催化剂及金属有机催化剂的研究应用现状以及本文重点探讨的铂系催化剂、属磁性纳米复合物催化剂以及可磁力回收含铜配合物催化剂的制备、表征和在催化应用等方面的研究概况。(2)第二章对目前文献报道的铂碳催化剂(Pt/C)在氯代硝基苯加氢还原体系中的应用现状进行总结,对比其不足,采用有更大比表面积的碳纤维(CF)作为载体对象,制备出比表面积更大,催化性能更强的绿色高效催化剂。首先用10 mol/L的氢氧化钾溶液进行活化处理,清洗干燥后放入高温碳化炉氮气环境下程序升温至850℃进行热处理。然后采用超声还原法将纳米铂颗粒固载在CF表面,制备出了Pt颗粒大小在4.6 nm的Pt/CF催化剂。高比表面积的CF具有超强的吸附作用,功能化后的CF表面聚集了丰富的-COH-和-COOH-基团协同高活性的Pt纳米粒子会产生更强大更灵活的活性位点,极大的促进了电子传输速度和离子交换能力,表现出独特的电化学性质,利用其优势成功实现一条无溶剂加氢还原对氯硝基苯制备对氯苯胺的工艺。(3)第三章利用铁、钴磁性材料在复合过程中会随着两种金属元素比例的改变表现出晶形改变继而引发晶体结构缺陷的特点,设计构建了CoxFe_(3-x)O_4纳米复合催化剂材料。实验结果表明,Co_(0.2)Fe_(2.8)O_4型纳米催化剂在氯代硝基苯氢化还原制备氯代苯胺的反应体系中展现出优异的催化活性,与文献报道的Fe_3O_4、Co等催化剂相比,反应条件更加温和,活性更高。在80℃,纯水作溶剂,环境压力条件下,氯代苯胺的产品收率和选择性几乎达到100%。而且,在整个反应过程中不需要有机溶剂及惰性气体氛围,反应后的催化剂用外部磁场可方便的进行回收并能重新利用,克服了传统反应过程带来的环境污染和操作成本高的的缺点,是一条绿色清洁节能的工艺路线。(4)第四章以磁性Fe_3O_4作为载体通过对其表面进行修饰,成功的与铜盐和有机配体进行结合,构建了一种新型高效可磁力回收的铜配合物复合催化剂。此催化剂在Henry反应展现出了优异的催化活性。环境温度和压力下,反应产率高达97%,并且可重复利用性能好,催化剂重复使用10次后产品收率仍可达89%。克服了目前大多数应用于Henry反应匀相催化剂后续处理繁杂、回收困难,环境污染、生产成本高等缺点,是一种环境友好的制备工艺。


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