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《山东师范大学》 2019年
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两种钙钛矿的性质研究与低阻抗免疫传感器

金雨晨  
【摘要】:电致化学发光(Electrochemiluminescence,ECL)是电化学和化学发光的结合产物,因其无需激发光源、无背景散射光干扰、设备简易以及操作方便等特点,具有较高的选择性和灵敏度。近年来,ECL分析检测技术被广泛应用于生物、医学、药学等相关领域。许多纳米材料具有优异的光电性质,而基于各种纳米材料的ECL免疫传感器的构建也是近年来分析化学领域的研究热点。最近,钙钛矿作为一种新兴的纳米材料引起了研究者们的广泛关注。本文主要探究了两种钙钛矿纳米材料的ECL性质,并研制了一种低阻抗的电极修饰方法用于ECL免疫分析,具体研究内容如下:1、碳纳米管混合的FAPbBr_3量子点在水相中的电致化学发光及其传感研究研究发现,FAPbBr_3钙钛矿量子点在水相中具有良好的ECL行为,并且其ECL强度可以在碳纳米管(CNTs)的作用下得到大幅提升。电化学测试显示FAPbBr_3量子点具有一个还原峰和两个氧化峰,以三正丙胺为阳极共反应剂,FAPbBr_3与CNTs复合物的ECL信号大幅提升,实现了以钙钛矿量子点为发光体的ECL传感器在水相中对多巴胺-的检测,线性范围为0.1~20μmol/L,检测下限为0.05μmol/L。2、不同粒径CsPbBr_3量子点在水相中的电致化学发光行为通过控制反应温度合成了五种尺寸的CsPbBr_3量子点,粒径分别为10、13、15、18、20 nm。研究结果表明,CsPbBr_3量子点具有很强的荧光,且单色性良好,半峰宽约为24 nm。随着CsPbBr_3量子点的粒径由10 nm增加到20 nm,其荧光发射峰由480 nm增加到534 nm,吸收光谱中1S激子跃迁峰也随之红移。以三正丙胺为阳极共反应剂,CsPbBr_3量子点在水相中具有良好的ECL性能,ECL强度随量子点的粒径增加而增强,其发光电位向低电位方向移动,ECL发射峰的半宽度约为24 nm,这使得CsPbBr_3量子点成为一种可调控型ECL发光体。3、以g-C_3N_4作为标记物的信号放大型ECL免疫传感器电化学发光的信号放大通常采用高效的基质来实现,该基质可以加速电化学氧化还原过程或携带更多的电化学发光体。在本章中,我们提出了一种便捷的信号放大策略用于ECL免疫测定,以羧基化的g-C_3N_4纳米片作为ECL标记物,癌胚抗原(CEA)作为检测目标,然后通过电化学预处理底物:在玻璃碳电极(GCE)上电聚合2-氨基对苯二甲酸(ATA)薄膜(GCE/ATA)。通过夹心免疫法将g-C_3N_4标记的CEA抗体(Ab_2)的固定在GCE/ATA上以形成GCE/ATA-Ab_1-Ag-Ab_2-g-C_3N_4。电化学阻抗谱和电位分辨ECL表征证明GCE/ATA在GCE/ATA-Ab_1-Ag-Ab_2-g-C_3N_4的电子转移抗性(R_(et))中起重要作用,并且在含有K_2S_2O_8和H_2O_2的双共反应体系中连续扫描,GCE/ATA-Ab_1-Ag-Ab_2-NSs的R_(et)可以显著减少,扫描第10次比扫描第1次ECL信号增强3.3倍,是在单共反应剂K_2S_2O_8中ECL信号的10.2倍。制备电极时,采用在含有K_2S_2O_8和H_2O_2的介质中连续扫描GCE/ATA,可以显着降低GCE/ATA-Ab_1-Ag-Ab_2-g-C_3N_4的R_(et),同时大大提高ECL响应。在优化的实验条件下,实现了对CEA的高灵敏检测,响应浓度范围为0.1 pg/mL~1ng/mL,检测限为3 fg/mL。
【学位授予单位】:山东师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O657.1;TP212

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