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《山东师范大学》 2005年
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有机分子体系强双光子吸收的动力学过程

李洪玉  
【摘要】:自20 世纪90 年代初以来,超快、超高强度飞秒脉冲的出现使得量子系统(如原子、分子)在与其的相互作用过程中,可以在不被电离的条件下承受着极强的光场辐射,产生了许多不同于纳秒、皮秒时域的非线性光学效应,从而使光与物质相互作用的研究进入了一个全新的领域,其中有很多问题需要重新考虑。另一方面,随着有机合成技术的不断进步,大量具有良好光学特性的有机分子材料和高分子化合物不断涌现。本文将最具发展前景的超短激光技术与有机光学材料相结合,从理论上研究了超短脉冲激光与有机分子体系的相互作用,以期更好地设计和应用激光特性并预测材料的光学性质。 硝基苯胺(para-Nitroaniline, PNA)分子由于具有较强的非线性光学响应而受到理论工作者和实验工作者的广泛关注。本文以PNA 分子作为对象,研究了超短脉冲激光在该分子材料中的传播过程,并着重讨论了分子固有偶极矩对该动力学过程的影响。首先,我们在杂化密度泛函理论的水平上,选6-31++G*基组作为基矢, 优化了PNA 分子的几何结构。然后利用含时密度泛函理论,计算了分子的激发态能量和基态偶极矩以及分子电子态间的跃迁偶极矩。计算结果显示在低能量范围内,PNA 分子只存在一个电荷转移态,即该态和基态间具有很大的单光子跃迁几率。众所周知,分子的电荷转移态决定了分子的光学性质。因此,在研究激光和PNA 分子的相互作用时,可将PNA 分子简化为两能级体系。CT 态的电偶极矩可利用有限场方法得到。 之后采用半经典理论,即将激光场看作是有确定振幅和相位的经典电磁场,用麦克斯韦方程描述;将PNA 分子体系看作是量子系统,用薛定谔方程描述。用一个宏观极化强度矢量把场与粒子系统联系起来,建立了耦合的麦克斯韦—布洛赫方程。采用了时域有限差分法和预估校正法,数值求解麦克斯韦—布洛赫方程,得到了超短脉冲激光在介质中的传播特性及分子能级占有率的时空演化。 本文的研究结果表明:慢变幅近似和旋波近似不能很好地描述超短脉冲在PNA分子介质中传播。当脉冲激光在PNA 分子介质中以电荷转移态的激发能共振传播时,
【学位授予单位】:山东师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O561

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