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《曲阜师范大学》 2008年
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邻氯苯酚和邻氯苯酚—水团簇的多光子电离研究

卜文峰  
【摘要】: 近年来,氢键团簇的研究越来越受到人们的重视。氢键作为分子间的相互作用力在很多科学问题中扮演着重要角色:溶解、能量转移和化学反应都离不开氢键的作用,特别是在生物分子中也包含大量的氢键。研究氢键团簇可以使人们从一个相对简单的体系来了解这些反应过程。随着工业发展和社会进步,环境污染问题日趋严重,给人们的日常生活和身体健康带来严峻的挑战。以邻氯苯酚为代表的氯酚类化合物用途广泛,同时也作为工业废弃物释放到自然环境中,是一种危害极大的污染物,因此对氯酚类化合物的研究成为近年来的热点。本文采用激光质谱技术和超声分子束技术研究邻氯苯酚-水混合团簇的产生过程及邻氯苯酚多光子电离解离过程,利用Gaussian03计算程序对实验获得的部分离子在B3LYP/6-31G(d)水平上进行几何构型优化并计算它们的能量、振动频率等。 论文首先介绍实验和理论计算方法,重点描述了激光质谱技术的组成部分,即多光子电离技术和飞行时间质谱技术的原理。对使用的Gaussian03计算程序尤其是具体使用的计算方法和基组,做了详细介绍。 在一台自制的飞行时间质谱/激光诱导荧光光谱装置上完成了355nm激光作用下邻氯苯酚-水混合团簇的多光子电离实验,获得了飞行时间质谱图。详细介绍了实验装置和方法。对实验结果和质谱图进行分析,重点研究邻氯苯酚和水形成的氢键团簇的电离解离过程,发现电离过程主要发生于该混合团簇中的邻氯苯酚分子,然后再解离,主要产物为非质子化产物。同时给出了没有探测到质子化产物的可能原因。通过改变激光相对脉冲阀延时和激光强度的实验,发现随着激光相对脉冲阀延时的增加团簇离子的信号强度先增大后减小;随着激光能量的逐渐增大,不仅已有团簇离子的信号强度增强,而且还不断有新的团簇离子信号出现。 应用Gaussian03计算程序在B3LYP/6-31G(d)基组水平上对部分团簇离子的可能构型进行优化,给出了稳定构型并分析了其结构特点,发现随着团簇中H_2O分子数目的增加,氢键中的H与氢给予基之间的距离增长。通过对C_6H_5ClO-(H_2O)_3~+构型的对比分析,发现树形结构的团簇构型最为稳定。在B3LYP/6-31G(d)基组水平上对已有稳定构型进行了频率计算,得到的红外振动频谱显示,最强的红外振动模式主要源于氢键中H的伸缩振动。 利用同样的实验装置和相似的实验方法,进行了355nm激光作用下邻氯苯酚的多光子电离实验。通过对实验结果和质谱图的分析,获得了邻氯苯酚多光子电离解离通道。通过改变激光相对脉冲阀延时和激光强度的实验,发现了离子信号强度与激光相对脉冲阀延时和激光强度的变化关系。应用Gaussian03计算程序在B3LYP/6-31G(d)基组水平上对中性粒子和实验中观测到的母体离子的构型进行优化,给出了稳定构型并对比分析了两者的结构特点。应用Gaussian03计算程序获得了二者的红外振动频谱并进行了分析。 通过对邻氯苯酚-水团簇和邻氯苯酚多光子电离的研究,为氯酚类有机物的研究提供了有用的信息,对氢键团簇的结构和振动频率特征有了进一步认识。
【学位授予单位】:曲阜师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O561

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