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《鲁东大学》 2017年
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用于污水处理和空气净化的TiO_2光催化剂的制备及器件设计

高政纲  
【摘要】:随着全球工业化的迅速发展和人们对高质量生活的要求,水污染和室内空气污染问题越来越受到重视,成为当前急需解决的关键问题。把水中和空气中的有机污染物采用光催化的方式进行降解处理,是一种很好的解决办法。而开发高活性、高稳定性、价格便宜而且没有毒性的光催化剂,并且设计高效、低廉、美观的污水处理和气体处理器件是研究的重点领域。二氧化钛(TiO_2)没有毒性,能够耐酸、碱的腐蚀,因此是光催化降解有机污染物的首选半导体材料。然而纯的TiO_2宽的带隙使它只能被太阳光中的紫外光激发,才能产生具有强的氧化还原性的电子和空穴,然后发生光催化降解反应,所以这非常不利于实际应用。近来,将TiO_2晶格中部分的Ti~(4+)还原为Ti~(3+)离子后,不仅使TiO_2对可见光的吸收能力得到提高,而且使电子在TiO_2中的传导性能加强,从而将会大大提高这种含有Ti~(3+)离子的TiO_2材料的光催化活性。而且如果将这种含有Ti~(3+)离子的TiO_2和导电性能好的碳材料组合在一起,将会使TiO_2在光降解有机污染物方面的性能得到进一步的提升。另外,为了便于催化剂的回收和重复使用,可以把粉末状的催化剂材料通过一定的方法制成薄膜,然后通过外加电压形成一个电流回路,这样能够使光照产生的电子快速的转移出来,使光催化效率得到进一步的提升。为此,本论文一方面制备了含有Ti~(3+)离子自掺杂的TiO_2,并且与氮掺杂的碳量子点进行了复合,另外将制备的粉体催化剂制作成薄膜电极,研究了它们的光电催化性能,论文具体工作如下:1.为了使材料能够充分利用可见光并把光生电子和空穴的复合几率降到最低,利用一步水热法制备了 Ti~(3+)自掺杂TiO_2-x/N-掺杂C量子点复合材料。不同的测试设备被用来研究所制备的材料的结构(X-射线衍射,XRD)、形貌(透射电子显微镜,TEM)、组成和元素价态(X-射线光电子能谱,XPS)、表面含有的官能团(傅里叶变换红外光谱,FT-IR)等。结果表明碳源和氮源的用量影响产物的形貌和光催化活性。在较低的碳源和氮源用量下不能形成C量子点,而是在Ti~(3+)自掺杂Ti02颗粒表面形成一层非晶态的含N的C薄膜层。随着碳源和氮源用量的增加,形成了 N-掺杂的C量子点(NCQDs),同时Ti02晶格中的部分O原子被C原子以形成Ti-C键的形成取代。瞬态光电流和电化学阻抗结果表明非晶态的N-掺杂的C薄膜层成为光生电子的陷阱而降低复合材料的光催化活性;但是,与含有Ti~(3+)离子的TiO_2颗粒以形成化学键的形式而紧密结合在一起的NCQDs使光照产生的电子和空穴的分离加快,从而提高了所得复合材料的光催化性能。Ti~(3+)的自掺杂和C的共同掺杂使Ti02能够被可见光激发,从而这种Ti~(3+)自掺杂和C掺杂的Ti02/NCQDs复合材料具有良好的可见光催化降解有机污染物的性能。2.首先采用水热法制备含有Ti~(3+)离子的TiO_2纳米颗粒,然后将其分散在溶剂中,并通过旋转涂膜法,在氟掺杂二氧化锡(FTO)导电玻璃上形成光电极。采用XRD、TEM、HRTEM、XPS、紫外可见漫反射光谱(DRSUV-vis)、能量色散谱(EDX)等技术对产物的结构、结晶性、形貌、组成等进行了表征。DRS UV-vis测试结果表明在Ti02的晶格中部分的Ti~(4+)变成Ti~(3+)离子以后,材料能够很好的吸收波长从400 nm到800 nm之间的可见光。当继续水热处理到22小时后,产物变成了锐钛矿和金红石相共存的、而且锐钛矿相暴露出表面能高的{001}晶面的异相结TiO_2。在波长从400 nm到800 nm的可见光的照射下,这种含有Ti~(3+)离子的Ti02与FTO导电玻璃构成的光电极可以将罗丹明B降解成无毒的物质,而且可以分解水产氢,光电极的光转换效率达到1.16%。3.为了使光催化技术能够实用化,根据光催化过程的基本机理,初步设计了用来处理污水和净化空气的净化器模型。利用光催化-膜分离二者相结合的工艺,设计了把过滤功能、吸附功能和光催化降解功能融合在一起、而且使水流或气流呈旋转式向前流动的光催化反应器。在这种反应器中,具有过滤功能的薄膜表面同时负载有催化剂的颗粒,从而把通常采用的悬浮在污水中的催化剂颗粒不易回收的缺点克服了。初级滤膜和活性炭层用于除去污染物中较大的颗粒,降低污染物的浓度;高效滤膜用于除去空气中小颗粒的粉尘和废水中的细微颗粒,最后的高效滤膜能够截留在催化过程中被水流或气流冲击下来的催化剂颗粒,防止催化剂流失。在这种水流和气流均以旋转式向前流动的反应器中,使催化剂与污染物分子的接触时间得到延长,也就增加了光催化反应时间。
【学位授予单位】:鲁东大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O643.36;O644.1;X505

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