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气体膨胀液体的热力学性质研究及其在碳纳米管功能化修饰中的应用

秦瑞红  
【摘要】: 如今,大量溶剂的使用,给人类带来了沉重的环境和经济负担,寻找一种新的绿色溶剂是解决这一问题的一个途径。气体膨胀液体(GXLs)是最近几年来才在超临界流体基础之上发展起来的新型绿色介质,它的研究和应用具有十分重要的理论意义和实际价值,而了解气体膨胀液体复杂多样的性质以及如何让它为人们所利用仍是我们要解决的难题。据此,本论文主要围绕GXLs的溶剂性质及其GXLs作为介质在碳纳米管的功能化修饰方面的应用,进行了以下二个方面的工作,内容提要如下: GXLs的溶剂性质研究:在298.15K及313.15K下,沿着体系汽-液平衡的泡点线,测定了气体膨胀液体(C02+甲醇)在不同压力下的体积膨胀系数,用紫外分光光度计测定了乙酰乙酸乙酯(EAA)在气体膨胀液体(CO2+甲醇)中的异构化平衡,计算了CO2+甲醇中EAA的异构化平衡常数(Kc),研究了EAA的异构化平衡常数随压力及温度的变化规律。同时,根据所得平衡常数的结果分析了气体膨胀液体的溶剂性质变化规律。结果如下: (1)CO2+甲醇的体积膨胀系数(α)随压力增大而增大,低压时α变化不明显,高压时急剧变化; (2)Kc随体积膨胀系数(α)的增大而增大,α较小时Kc随之变化不明显,较大时Kc急剧增大; (3)由Kc的变化趋势可分析出,CO2+甲醇混合体系的极性随CO2含量的增大而逐渐减弱。 GXLs作为介质在碳纳米管的聚合物功能化修饰方面的应用:我们利用氮氧稳定自由基聚合法合成了一系列不同分子量(2169,17290,29900)的聚4-乙烯基吡啶(P4VP),然后将聚4-乙烯基吡啶与多壁碳纳米管(MWNT)充分混合后,置于CO2/DMF的气体膨胀液体(GXLs)中,根据CO2-DMF混合流体的气液平衡数据,我们考察了125℃等温条件下,GXLs中CO2压力的变化,对碳纳米管上的聚合物接枝率的影响。拉曼光谱、热重和透射电镜的分析显示:(1)我们成功地在GXLs中实现了P4VP对多壁碳纳米管的功能化修饰,修饰后的MWNT既可分散于有机溶剂中(eg:二氯苯、DMSO)又可分散于酸性的水溶液中;(2)与在常规条件下相比,在GXLs中的优势更为明显,我们不仅可以大大减少有机溶剂的用量,而且还可以通过便捷地调节GXLs的压力,实现多壁碳纳米管上的聚合物接枝率的可控,最终实现MWNT的功能可控。


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