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《郑州大学》 2010年
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超临界流体制备负载型催化剂的研究

王晓栋  
【摘要】: 载体对负载型催化剂特别重要。载体可以作为活性组分的骨架,分散活性组分,提供合适的孔结构,提高催化剂的机械性能和热稳定性。另外,在某些场合载体可以提供活性中心,提高催化剂的活性和选择性,节约贵金属。对载体有目的的改性,然后负载贵金属,可以有效地利用活性组分,提高催化剂的活性和选择性。关于载体改性,特别是活性炭改性,目前研究较多。活性炭改性主要可以分为氧化改性、还原改性、微波改性、超声波改性、等离子体改性等,然而关于超临界流体改性还未见过相关报道。超临界流体沉积技术近年来备受关注,但由于无机金属前躯体在超临界二氧化碳中的溶解度低,有机金属前躯体价格又比较昂贵而受到制约。关于无机金属前躯体和助溶剂在超临界二氧化碳中进行沉积的研究报道较少,超临界流体中制备Ru/C催化剂用于葡萄糖加氢反应的报道尚未发现,本文基于以上问题进行研究。 本文在研究超临界流体制备负载型催化剂的过程中,发现超临界流体本身对载体也起到一种改性作用。利用超临界流体对载体进行改性研究,通过低温N2吸附仪、FT-IR、拉曼、XRD、TG、Bohem滴定等手段研究表明:超临界流体对载体的孔结构能够进行修饰;通过不同的超临界流体和不同的条件处理载体可以调整载体孔结构,并同时影响表面官能团的存在状况。 在超临界流体对活性炭改性的基础上,将改性后的活性炭负载贵金属Ru,并用于葡萄糖加氢反应活性测试。通过BET、TPR、XPS、TEM-EDS等表征分析,研究发现:和原厂活性炭负载金属钌相比,超临界流体处理过的活性炭负载金属Ru制备出来的催化剂,活性组分在载体上分布更加均匀,活性组分和前躯体之间的相互作用加强,催化活性都有所提高。 本文最后研究了超临界二氧化碳条件下,无机金属前驱体Cu(NO3)2加助溶剂CH3OH在Al2O3载体上的吸附情况。研究发现:与传统浸渍相比,在超临界二氧化碳中Al2O3对Cu(NO3)2的吸附具有吸附量大,吸附速度快,分散均匀等特点。研究认为通过使用无机金属前驱体加助溶剂的方法可以代替有机金属前躯体在超临界浸渍中的使用,拓展了超临界沉积方法的使用范围。
【学位授予单位】:郑州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O643.36

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