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《郑州大学》 2014年
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基于V-型二咪唑配体的配位聚合物的合成、结构及性质研究

赵红  
【摘要】:合成结构多样、性质优良的配位聚合物并开展应用研究是当今无机化学和超分子化学研究的前沿领域。本论文选择V-型的5-甲基间苯二咪唑(B-im)为主配体,以具有不同结构对称性和官能团的羧酸为辅助配体,通过水热(溶剂热)的方法合成了十一个新颖的配位聚合物,即[Ni(B-im)(Br-a)Cl]n·nH2O (1)、[Zn(B-im)(Br-a)2]n·nCH3OH (2)、[Ni(B-im)(I-a)(H2O)2]n·0.5nH2O (3)、[Co(B-im)(I-a)(H2O)2]n·0.5nH2O (4)、[Ni(B-im)(I-a)(H2O)2]n(5)、[Mn2(B-im)2(I-a)2]n·2nH2O (6)、[Ni(B-im)(M-a)(H2O)2]n(7)、[Co(B-im)(M-a)(H2O)2]n(8)、[Zn(B-im)(M-a)]n·nH2O (9)、[Co2(B-im)2(M-a)2]n·nH2O(10)和[Co3(B-im)4(T-a)2(H2O)2]n·2.5nH2O (11)[5-溴烟酸(Br-a)、间苯二甲酸(I-a)、5-甲基间苯二甲酸(M-a)和均苯三酸(T-a)],对这十一种配位聚合物进行了结构表征和热稳定性分析,并对部分配合物的荧光性质、紫外可见和磁性进行了研究。 配合物1是一维纳米管状结构。三个V-型配体B-im分子联接三个镍离子形成一个直径约12的三元金属有机环。金属有机环以镍离子作为节点,通过和桥联配体Br-a中的氮原子和羧基氧原子配位联成一维纳米管状结构。该结构比较新颖,运用配位化学设计组装的一维纳米管状结构并不多见报道。以锌离子与配体B-im和Br-a组装合成了具有很好荧光性质的配位聚合物2,该配位聚合物为一维链状结构。配合物3和4是异质同构的环形管状配位聚合物。在这两个结构中含有由四个金属离子、两个V-型配体B-im和两个V-型羧酸配体I-a形成的9.4×18.32的四元金属有机环,相邻金属有机环共用两个金属节点彼此相互连接,形成环间夹角为115.7°的、一维的大环配位聚合物。有趣地是,当改变合成配合物3的反应溶剂和反应温度得到配合物5的结构却大不一样。配合物5是双链结构,双链间通过π···π堆积作用形成三维的超分子结构。配位聚合物6是二维的层状结构。每一层中,由配体B-im和I-a与金属锰离子构建成三股聚合链,再由另一半的羧酸I-a桥联在一起。当选择羧酸M-a为辅助配体时,合成了配位聚合物710。配合物7和8是异质同构体,类似于配合物5的双链结构。在配位聚合物9中,锌离子被羧酸配体M-a桥联形成左右手螺旋链,再由配体B-im桥联异手性螺旋链形成内消旋的二维层结构。当调节合成配合物8的反应条件,即通过改变溶剂和反应温度,得到配位聚合物10。和8的结构不同,配位聚合物10为二维层状结构,含有Co4(M-a)4四元金属环结构单元。当以均苯三酸T-a为辅助配体和金属Co(II)离子组装时,得到一个新颖的、复杂的、二维网络结构的配位聚合物11。该配合物的二维层状结构厚约36.7。 本论文系统地研究了合成的配位聚合物的晶体结构、纯度和热稳定性。对Zn(II)的配合物2和8进行了荧光性能研究;对Co(II)的配合物4、8、10和11进行了固体紫外可见性能研究;对配合物46进行磁性研究。
【学位授予单位】:郑州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2014
【分类号】:O641.4

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