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郑州市PM_(2.5)污染特性及其源解析研究

王佳  
【摘要】:随着国民经济的发展和城市化进程的推进,我国的大气环境问题日益凸显。灰霾天气频繁发生,大气细颗粒物(PM2.5)污染变得越来越严重,PM2.5现已成为我国大部分大中城市的首要大气污染物。郑州是中部的核心城市,为中国PM2.5严重污染城市之一。开展郑州市细颗粒物污染特征及其源解析研究,为郑州市空气质量改善提供科技支撑,为地方政府污染控制决策提供科学依据。本课题于2011年至2013年在郑州采集大气PM2.5样品,并对其水溶性无机离子、无机元素、有机碳(OC)、元素碳(EC)和多环芳烃(PAHs)组分进行检测,了解郑州市PM2.5及其组分的污染水平及各组分对PM2.5质量浓度的贡献,分析季节和年际变化性,健康及环境影响等。利用美国IMPROVE(the Interagency Monitoring of Protected Visual Environments)项目经验公式,推估PM2.5中各组分对大气消光的贡献率,找出对能见度影响最大的物种。同时,对PM2.5中的二次组分进行了估算,考察了二次组分对PM2.5质量浓度及大气消光的贡献率。本研究还使用PMF源解析模型对郑州市PM2.5进行了来源解析。对2011–2013年冬季持续重污染事件期间PM2.5及其组分污染特性进行了分析,探讨重污染事件的不同成因;并利用HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory)后向轨迹模型,分析了可能的气团影响。2011–2013年PM2.5的年平均浓度分别为186、182和218μg/m3,为中国环境空气质量标准中年平均值(35μg/m3)5–6倍。表明,郑州的PM2.5污染很严重。在各组分对PM2.5的贡献方面,从2011–2013各年的年平均数据来看,有机物(OM)在PM2.5中的占比最大,贡献率为18–26%,接下来依次为:SO42–(14–19%)、NO3–(10–11%)、NH4+(8–9%)和EC(3%)。从2011年到2013年,OM的贡献率增长了8%,SO42–的贡献率增长了3%,表明有机组分和硫酸盐前体物排放的增加。因此,尤其需要采取措施减少有机物的排放,防止有机物污染的加剧。NO3–/SO42–质量浓度比值在0.3–1.1之间,表明固定源排放仍然是郑州市细颗粒物重要的排放源。秋季和冬季明显的SOC富集,很可能是因为生物质燃烧和冬季增加的燃煤排放。二次物种的研究表明二次组分在总的PM2.5质量和能见度恶化影响方面都起到重要的作用。二次无机组分(SO42–+NO3–+NH4+)在总的PM2.5质量中占了33–45%,二次有机物SOM的占比为4–21%。二次气溶胶((NH4)2SO4+NH4NO3+SOM)在总的消光贡献中占了80%。(NH4)2SO4和NH4NO3是郑州市能见度恶化的主要影响因素。为了达到PM2.5污染控制目标,需要采取措施控制NOx、SO2、NH3和VOCs的排放。通过使用PMF源解析模型对郑州市的PM2.5进行了来源解析,得出郑州市主要污染源及其对大气PM2.5质量浓度的贡献率依次为:燃煤(29%);机动车(26%);扬尘(21%);二次气溶胶(17%)和生物质燃烧(4%)。2011到2013年PAHs研究结果表明,?16PAHs质量浓度的范围为7–961 ng/m(3年平均值:174 ng/m3)。季节变化趋势为冬季秋季春季夏季。16种PAHs中,Bb F、Chry、Flt、Bk F、Ba A、Pyr和Ind是含量最丰富的物种,占总PAHs的58–82%(平均为73%),反映了燃煤和机动车尾气的影响。?16PAHs/PM2.5的比值随着季节和PM2.5的浓度的变化而变化。研究区域Ba P的浓度为9.4 ng/m3(3年平均值),超过了中国空气Ba P年平均标准值(1.0 ng/m3)。计算的16种PAHs的毒性当量浓度∑16PAHTEQ季节平均浓度变化范围为:4~43 ng/m3,三年平均值为22、19和28 ng/m3,这些数值表明研究区域存在严重的健康隐患。16种PAHs的诊断比值法和正矩阵因子分解模型(PMF)解析结果显示PM2.5中PAHs主要来自于燃煤,机动车,炼焦厂排放和生物质燃烧。本研究分析了2011–2013年冬季三次PM2.5持续重污染事件。通过对比分析三次重污染事件期间与非事件时期PM2.5和各主要组分的质量浓度以及各组分的占比情况,可以得知,重污染事件期间PM2.5的质量浓度平均值高达453μg/m3,远高于非事件日期间PM2.5的质量浓度(180μg/m3)。在三次重污染事件期间OC、EC、SO42–、NO3–和NH4+的质量浓度平均值均大于非污染事件时期这些组分质量浓度值。重污染事件期间各组分在PM2.5中的比重发生变化,推测可能跟污染事件期间本地排放和区域传输带来的污染物(或前体物)的种类不同有关。?16PAHs/PM2.5的比值随着PM2.5质量浓度的增加而减小。事件日∑16PAHs/PM2.5的比值要低于非事件日∑16PAHs/PM2.5比值,可能的原因为PAHs的增长(以ng水平)远滞后于PM2.5的增长(以μg水平)。气团轨迹分析表明,重污染期间污染的累积和缓解都受到不同区域气团的影响。


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