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环氧树脂基导热绝缘复合材料的制备及性能研究

张永平  
【摘要】:随着科学技术的发展,三维芯片结构、柔性电子学和发光二极管等新应用的出现,散热便成为一个具有挑战性的问题。由于聚合物复合材料具有重量轻、耐腐蚀、加工方便等优点,在电子封装与器件散热等应用领域受到较多的关注。在固体中,导热载体分为三种:声子、电子和光子。在聚合物体系中,由于不存在自由电子,热传导主要依靠晶格振动完成,声子是主要的热传导载体,高聚物的导热系数主要由其自身的结晶性和取向方向决定。对于环氧树脂(EP)而言,内部分子链的无规则缠绕、不能完全自由运动导致其规整度较低。加上分子链对声子的散射作用,导致环氧树脂导热系数很低(0.20-0.88 W/(m·K))。目前,在基体中添加导热系数较高的填料是提高复合材料导热性能比较有效的途径。六方氮化硼(h-BN,185-300 W/(m·K))由于其较高的导热系数和良好的绝缘性好,是理想的用于改善聚合物导热系数的填料。本文以双酚A型环氧树脂为基体,以h-BN、制备的核壳结构的MWCNTs@Al_2O_3和多壁碳纳米管(MWCNTs)为填料,制备并表征比较了不同填料体系的导热复合材料。首先,由于h-BN与环氧树脂基体间存在界面热阻,用γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH550)对其进行表面处理。使用溶液共混法制备EP/h-BN-KH550导热绝缘复合材料,表面处理后获得的的复合材料导热性能明显提升,当h-BN-KH550含量为40 wt%时,复合材料的导热系数达到了1.18 W/(m·K),是纯环氧树脂的5.4倍。其次,为了降低h-BN-KH550含量,使用处理后的MWCNTs制备EP/h-BN-KH550/MWCNTs复合材料。纳米级填料MWCNTs在填料和基体间起桥梁的作用,增强了热接触,h-BN-KH550在环氧树脂基体中形成初级的导热通路。在8wt%的MWCNTs含量,20 wt%的h-BN-KH550时EP/h-BN-KH550/MWCNTs复合材料的导热系数达到了0.88 W/(m·K),是纯环氧树脂的4倍。在大幅减少h-BN-KH550含量的前提下保持了材料较高的导热系数,热稳定性较好。最后,由于MWCNTs虽然具有优异的导热性能,但是其较高的导电性限制了复合材料在导热绝缘领域的应用。为了降低MWCNTs的导电性,在导热性能好的多壁碳纳米管表面引入Al_2O_3绝缘层,这样不仅可以降低填料的添加量,还可以在保持材料绝缘性能的前提下提高其导热性能,同时又易于加工。本研究采用改进的溶胶-凝胶法制备了核壳结构的MWCNTs@Al_2O_3。结果表明,当MWCNTs@Al_2O_3添加量为6 wt%、h-BN-KH550为20 wt%时复合材料的导热系数为0.72 W/(m·K),为纯环氧树脂的3.3倍;当添加2 wt%的MWCNTs@Al_2O_3、30 wt%的h-BN-KH550时复合材料的导热系数为0.93 W/(m·K),为纯环氧树脂的4.2倍,同时获得的复合材料均满足绝缘要求。所制备的复合材料兼顾了优异的导热系数、绝缘性和可加工性。


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