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《郑州大学》 2000年
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新型配位化合物的合成及性能研究

张琳萍  
【摘要】: 超分子化学是一个处于近代化学、材料科学和生命科学交汇 点的新兴的跨学科研究领域。它淡化了有机化学、无机化学、生 物化学和材料科学之间的界限,着重强调具有特定结构和功能的 超分子体系,为分子器件、材料科学和生命科学的发展开辟了一 条崭新的道路,是二十一世纪化学发展的一个重要方向。进入九 十年代后,有关超分子化学方面的论文数量明显增加,超分子化 学已成为当前公认的化学理论与应用技术的前沿课题。本论文主 要对超分子化学的两个分支:配位聚合物和无机超分子化合物进 行了研究。 1.首先合成了配体L1、L2。它们属于联吡啶类双齿配体, 容易与金属盐反应生成配位聚合物。 2.以L1为原料合成了配位聚合物[Co(SCN)_2(L1)_2]_n,该物质 表现出很强的三阶非线性光学性质,这是对配位聚合物性能的新 发现;以L2为原料合成了两个配位聚合物[Cd(NO_3)_2(cis- L2)_2]_n·[Cd(NO_3)_2(trans-L2)(H_2O)]_(2n)和[Co(NCS)_2(trans-L2)_2]_n,在 [Cd(NO_3)_2(cis-L2)_2]_n·[Cd(NO_3)_2(trans-L2)(H_2O)]_(2n)中,配体L2顺反异构体同 时存在,形成[Cd(NO_3)_2(cis-L_2)_2]_n一维双锯齿状与[Cd(NO_3)_2(trans- L2)(H_2O)]_(2n)一维双链状无限延伸结构交替排列的配位聚合物的新型空间结 构;[Co(NCS)_2(trans-L2)_2]_n中配体L2仅以反式存在,与Co配位 形成结构独特的二维菱形栅状平面结构;以4,4’-bpy、SCN~- 和吡啶为配体合成了配位聚合物[Co(SCN)_2(py)_2(4,4’-bpy)]_n,它具 有笼状空间构型,其中的空穴可容纳半径较小的分子或离子,在 萃取和分离方面具有一定的应用前景。 3.为了研究配位聚合物的自组装性能,以4-甲基-6-羟基嘧 啶和BPT(N,N’—二(2-吡啶基)硫脲)为原料进行反应,但 没有得到配位聚合物,而是得到了简单的配位化合物。通过对配 体4-甲基-6-羟基嘧啶进行量化研究,我们发现由于嘧啶环上两个 N原子所处环境不同,NI 的配位能力比 NZ 强,只有 NI 参与配 位;因此,我们可以得出这样一个结论:不对称配体不易形成配 位聚合物。而配体BPT尽管毗晖环上的两个N所处位置对称,但 也没有与金属形成配位聚合物,这是因为一个毗陡环上的N和C二S 上的S 与金属同时配位,恰形成稳定的六元环结构,而另一毗晖 环上N 由于空间位阻效应,不易再参与配位,故只能形成简单的 配合物。在结构对称的多齿配体中,若其中两齿或多齿易与金属 配位形成稳定的五元环或六元环结构,而另外的齿因空间位阻效 应,不易再参与配位,则该配体也不能与金属形成配位聚合物。 我们合成的配位聚合物所用的配体均为二齿配体,而且配位原子 恰位于分子的两端,距离很远,不可能同时与金属配位形成赘合 稳定结构,故可与两个不同的金属配位,每个金属又同时与两个 或多个配体配位,就形成了具有无限延伸结构的配位聚合物。 4.合成了无机超分子化合物[CO(C。H。N。O)。(H。O)。(NO入]、 ( HLZ )( SCN)和【(4,4’一Hbpy)(CIO 乏)1。【(4,4’一bpy)(Hp门 并对它 们进行了晶体结构测定,经过认真分析我们得出如下结论:若一 个分子中存在多个易形成氢键的原子如N、C、O、S 等,另一个 分子中存在多个N——H、C——H、S——H、O——H等,则两种分子之间 易形成多个氢键,从而把多个分子连接起来形成超分子结构,如 [(L)(SCN)ZL。若一个分子中既含有N、C、O、S 等原子,又含 有N——H、C—H、S—H、O——H等,则同种分子之间易形成氢键, 从而形成超分子结构,如【(4,4”-HbPy)(CIO*]。【(4,4’-HbPy)出。o)l 和ICO(C *N1O),(H.O)乏 o 另夕,我呛 还对【(4,4’一HbPy)(C!O川。 厂4,4’-bPy*H。Ou 和(HLZ)(SCN)进行了非线性光学性能测试,发 现二者均具有很强的三阶非线性,非线性折射系数**为负值,表现出 自散焦性能,这也是对无机超分子化合物性能的新发现。
【学位授予单位】:郑州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2000
【分类号】:O641.4

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