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《郑州大学》 2002年
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溶剂法脱除烟气中SO_2、NO_x的基础研究

李华  
【摘要】: 随着我国经济的发展,环境污染问题越来越严重,而大气污染又是环境污染中最突出的问题。当今大气污染的最主要气体是SO_2、NO_x等。它不但破坏生态平衡,也直接威胁人类的健康乃至生命。在排放的烟气中,SO_2、NO_x是最主要的污染源,为保护我们生存的环境,必须控制和治理SO_2、NO_x等的污染。目前,对较高浓度二氧化硫、氮氧化物的废气,国内外均直接用来生产硫酸、硝酸和硫磺;但对烟气等低浓度二氧化硫、氮氧化物的脱除,仍没有理想的办法;主要原因在于目前所使用的低浓度二氧化硫、氮氧化物脱除技术投资大,运行费用高,不能再生或再生不完全、管理维护困难等。为找到新的更有效的脱除SO_2、NO_x的方法,本文在综合传统方法的基础上,选定了溶剂吸收法脱除烟气中SO_2、NO_x作为研究的重点。该课题的研究不仅具有实际的工程意义,同时在发展气液相平衡研究方面也有重要的理论意义。 本文根据目前低浓度SO_2、NO_x吸收剂多为无机化合物的现状,研究筛选对SO_2、NO_x具有吸收效率高、易解吸、选择性高,毒性小及价廉易得的有机液体吸收剂。通过实验室实验,筛选用二甲基亚砜(DMSO)作为一种新的烟气吸收剂,该吸收剂不仅对低浓度SO_2、NO_x有较高的吸收率,而且能在SO_2、NO_x、CO_2同时存在下对SO_2、NO_x有良好的选择性;该吸收剂能在较低的操作温度下再生,使吸收剂得以循环使用。同时发现如果在DMSO中加入适量的锰离子,吸收效率明显增加。在实验室实验的基础上又对吸收剂进行了小型扩大实验,并对吸收剂的经济性和可行性进行了评价。 通过对DMSO和DMSO+锰离子两种吸收剂吸收机理的探讨,指出DMSO对SO_2的吸收属于物理吸收;加锰离子后,由于锰离子的催化作用,是物理吸收和化学吸收并存的过程,据此提出了两段吸收新工艺。 建立了一套静态法测定气体溶解度的实验装置,实验测定了四种体系的溶解度, ● SO_2在DMSO中的溶解度 ● SO_2、CO_2在DMSO中的溶解度 ● SO_2在DMSO+锰离子溶液中的溶解度 一 .SO上 CO。在 DMSO+锰离于溶液中的溶解度 其中大部分体系的溶解度数据是首次测定的。在SO。-DMSO体系溶解度数 据测定的基础上,根据化工热力学基本原理,多元体系气液两相达到平衡时, 各组分在气、液相中的逸度相等,建立了所测体系的气液相平衡模型。气相的 逸度系数采用改进的SRK方程计算,液相的活度系数采用NRTL方程计算。通过 单纯形寻忧法求得雌几二元交互作用参数,并将模型中的肌几二元交互作用 参数用于三元体系的气液相平衡数据的拟合,计算值与实验值吻合。 针对本文开发的溶剂法脱除烟气中SO。、NOx技术的工程实施需要,实验 测定了不同温度、不同分压下低浓度SO。混合气及低浓度SO。、CO。混合气在混合 吸收剂中的溶解度。根据电解质溶液中粒于间的不同相互作用对Helmholtz自由 能的贡献,用新改进的SRK方程表征分于间斥力和引力作用对Helmholtz自山 能的贡献,用平均球近似(贴N处理离于-离子间的静电相互作用,用微扰理论处 理电解质溶液中各种粒子间的其他相互作用,建立了适用于本研究体系的电解 质溶液状态方程。用实验所测的低浓度SO。混合气及低浓度SO。、CO。混合气在混 合吸收剂中的溶解度数据进行了考核,计算结果表明,所建模型计算值与实验 数据吻合良好。 吸收液在脱硫过程中粘度的变化是该脱硫过程的工程设计、工业化实施的 基础数据之一;吸收液在脱硫过程电导率的变化有可能发展成为脱硫过程在线 监测和远程控制的一种手段。目前手册上能查到的都是纯物质的物性数据,而 此体系的数据很少有人测定,也没有合适的模型关联实验数据。为工业设计的 需要,本文实验测定了脱硫过程中加锰离于与不加锰离于两种情况下吸收剂的 电导率和粘度。并根据分于群聚理论,建立了脱硫过程中甜。在二甲基亚矾中和 在加锰离子的混合吸收剂中溶解度与电导率的分于热力学模型,确定了模型参 数,模型计算值与实验值吻合。根据实验数扼,建立了不同温度下吸收剂在脱 硫过程中的粘度模型,模型计算值与实验值吻合良好。 通过本文研究,不仅能测定大量包括溶解度、粘度和电导率在内的基础热 力学数据,而且可以寻找到一种新的可以再生的有机吸收剂进行烟气中SO。NOx 的脱除,开发出一套能同时脱除烟气中SOZ、NOX的工艺路线,这不仅与本文的 11 郑州人学博十学位论文 理论模型密切相关,而且对烟气中SOZ、NOX脱除的工业化生产,以及气液相平 衡的进一步研究也具有重要意义。
【学位授予单位】:郑州大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:X701

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