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《郑州大学》 2004年
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有机膦酸及其金属配合物的合成、结构及磁学性能的研究

丁德刚  
【摘要】:本论文合成了9个有机膦酸化合物,通过红外光谱、元素分析确定了它们的组成和结构。其中选用CH_3C(NH_2)(PO_3H_2)_2 [aedpH_4]作为有机膦酸前体在水热条件下制备了2个新奇的具有三维开放型骨架结构的聚合物1Co_3[CH_3C(NH_3)(PO_3H)_2]_2[CH_3C(NH_3)(PO_3)(PO_3H)]_2(H_2O)4和2 Cu_4[CH_3C(NH_2)(PO_3)_2]_2(C_(10)H_8N_2)(H_2O)_4。它们的磁性研究表明两者都具有较好的反铁磁性质。 聚合物 1 Co_3[CH_3C(NH_3)(PO_3H)_2]_2[CH_3C(NH_3)(PO_3)(PO_3H)]_2(H_2O)_4具有三维开放的骨架结构,其中每一层是由对称的{Co_3(aedp)_4(H_2O)_4}三聚配位单元组建而成的。Co(1)O_6八面体和Co(2)O_6八面体各自通过与CPO_3四面体共用顶点的方式连接在一起,在c轴方向上形成一个有限的长链{Co_3[CH_3C(NH_3)(PO_3H)_2]_2[CH_3C(NH_3)(PO_3)(PO_3H)]_2(H_2O)_4}。在每一条链中,通过两个CH_3C(NH_3)(PO_3)(PO_3H)配体把Co(1)和Co(2)原子连接在一起,形成了一个{Co_3(aedp)_4(H_2O)_4}三聚体,相邻的三聚体之间通过O(9)和O(11)原子配位连接到等价的Co(1)原子上,在[011]方向上形成一个{Co_3[CH_3C(NH_3)(PO_3H)_2]_2[CH_3C(NH_3)(PO_3)(PO_3H)]_2(H_2O)_4}_n二维层状结构。O(9)和O(11)原子作为桥联原子把不同的层连接在一起,来自于相邻层的Co(1)O_6八面体和Co(2)O_6八面体分别通过与两个CPO_3四面体共用顶点连接的方式形成一个类似于楼梯的三维结构。 郑州大学2004届硕}学位论文 聚合物2是由{Cu4(aedP)2(H20)2}n层通过4,4’一联毗睫桥连所形成的三维开放 骨架结构。在每一层中由{C山(aedp)2(HZO)2}配位单元通过笼CuO4}单元连接在一起。 每个aedp基团以双鳌合的方式桥连Cu(1)和Cu(2)原子,形成{Cu3(aedp)2}的三聚体 单元。相邻的三聚体单元由磷酸氧O(2)与等价的Cu(l)原子配位而结合在一起,沿 {0011方向形成梯形结构的无限长链。这些长链通过{Cu(3)O4}单元共享aedp剩余 的嶙酸氧。(7)而连接在一起,由此在ac平面内形成磷酸铜的层状结构。层与层之 间则通过4,4’一联毗陡桥联配体连接在一起形成一个三维的开放型骨架结构。 聚合物2的结构图 聚合物1的磁性研究表明该配合物中存在着反铁磁相互作用,考虑到聚合物1 结构中包含了由氧原子桥联的 {Co3[CH3C伽H3)(PO3H)2]2[CH3C(N H3)(pO3)(pO3H)]2(HZO)4}n层,因此磁性中心之 间通过0一P一O桥的反铁磁相互作用对于最终的全部反铁磁行为都有贡献。 聚合物2中也存在着反铁磁相互作用,采用最小二乘法拟和技术,求得磁偶 合参数为:g一1.55,J一75.s9398em一l,Na一0.00737。由于J0,说明分子中存在反 铁磁相互作用。
【学位授予单位】:郑州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:O641.4

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