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《郑州大学》 2005年
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钙钛矿型天然气催化燃烧催化剂的制备及耐热性研究

高贵勇  
【摘要】:本文参考了文献的内容,采用柠檬酸络合树脂法制备出多个催化剂,在850℃下焙烧3h成型,对其活性进行了比较,筛选出了活性较高的催化剂La_(0.6)Ba_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_3。并用Ni代替Co,制备了La_(0.6)Ba_(0.4)Ni_(0.2)Fe_(0.8)O_3作为对比。并以这两个催化剂为基础,制备了Co系不同La∶Ba掺杂比例、不同Co∶Fe掺杂比例和Ni系不同La:Ba掺杂比例、不同Ni:Fe掺杂比例等一系列催化剂,并进行了活性测试。同时,将催化剂在1200℃下进行高温焙烧2h,测定催化剂的活性,作为耐热性考察的数据。并运用XRD、XPS、SEM、TPD、和BET比表面积等分析技术手段对催化剂进行了表征。考察了焙烧温度对于催化剂制备的影响,A位掺杂、B位掺杂对于催化剂活性及耐热性的影响。考察发现,A,B位的掺杂都能够影响到催化剂的活性,而且都有较合适的掺杂比例,La_(0.6)Ba_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_3、La_(0.6)Ba_(0.4)Ni_(0.2)Fe_(0.8)O_3都是最佳比例,都能显著提高催化剂活性。催化剂在高温下活性下降与比表面的下降与表面氧的减少、尤其是晶格氧的减少密切相关。A,B位的掺杂对耐热性也有影响,其中La_(0.6)Ba_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_3耐热性相对较差,La_(0.6)Ba_(0.4)Ni_(0.2)Fe_(0.8)O_3比较好,其原因可能与离子的性质有关。 XRD显示A,B位的掺杂都没有改变催化剂的晶型。XPS、O_2—TPD显示,B位掺杂影响催化剂中的晶格氧,对于吸附氧影响不明显;A位主要影响吸附氧,对于晶格氧也有一定影响。一般认为,晶格氧与催化剂高温活性有关,吸附氧与催化剂的低温起活活性有关。由研究结果,对改善催化氧化甲烷燃烧钙钛矿型催化剂的途径提出了建议。
【学位授予单位】:郑州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O643.36

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