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《郑州大学》 2007年
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生物质热解油催化重整制氢研究

刘永刚  
【摘要】: 氢气不仅是一种重要的化工原料,而且还是一种可以用于燃料电池和内燃机的清洁燃料。生物质热解油的催化重整是最有前途的制氢技术之一。热解油的全部组分或者部分组分经催化重整得到富氢合成气,然后通过水煤气变换得到更多氢气。本文主要对锯末的热解和热解油重整这两个方面进行了研究。 实验研究了锯末在生物质流化床上快速热解过程,考察反应温度、N_2流速、装砂量以及生物质进料速率等几个重要的参数对热解油产率的影响,并对生物质热解油的密度、pH值、含水量和热值等物理性质进行了分析,还对热解油进行元素分析。此外,利用GC-MS分析技术对热解油的主要挥发分进行分析,为热解油的进一步利用提供了有益参考。在反应温度500℃、N_2流速12 L·min~(-1)、装砂量900ml和生物质进料速率1625g·h~(-1)的条件下,生物质热解油的最大产率为65.9%。 选择了甲醇和苯酚作为热解油模型化合物进行催化剂的性能研究。以硝酸镍、硝酸铈和硝酸镁为前驱体,镁橄榄石为载体,利用等容浸渍法合成了镁橄榄石负载的Ni-Ce/Olivine催化剂和Ni-Ce-Mg/Olivine催化剂。在设定的条件下,研究了模型化合物的重整反应,测量了压力降、产物气体流速、反应器出口的气体总体积和气体组成(通过气相色谱)。实验结果显示,添加铈的镍基镁橄榄石催化剂对甲醇具有很好的催化性能。CeO_2的添加改善了催化剂的稳定性,减少积炭的形成。在反应温度为750℃,水碳比为1.5,空速11200 h~(-1)的条件下,6%Ni-3%Ce/Olivine催化剂具有最好的催化活性。在这个条件下,甲醇的转化率和氢气产率分别达到85.72%和55.31%。实验还研究了模型化合物苯酚的催化重整,添加铈和镁的镍基镁橄榄石催化剂对苯酚也具有较好的催化性能。镁的添加增强了水蒸气的吸附能力,NiO/MgO固溶体的形成阻止了催化剂的烧结,增强了Ni的稳定性,限制了积炭的生成。用于石脑油重整的商业催化剂ICI46-1对热解油的产氢性能比研究的Ni基催化剂要好,主要是由于ICI46-1催化剂有比较高的水煤气变换能力。
【学位授予单位】:郑州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TQ116.2

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