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《郑州大学》 2010年
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表面改性对活性炭物理、化学性质及CO_2吸附性能的影响

朱赛  
【摘要】: 随着温室气体对全球气候影响的日益显著,CO2的减排已成为世界性问题。目前,吸附被认为是CO2分离技术中最行之有效的方法之一,而寻找对CO2具有高选择性,高吸附容量的吸附剂成为研究的热点。含有碱性基团的多孔材料作为CO2吸附剂具有高选择性,低腐蚀性,易再生等特点,在减少CO2排放方面有着潜在的应用前景。本研究通过改性在活性炭表面引入碱性官能团,利用物理化学联合吸附,提高其对CO2的吸附性能。 研究分三步进行。首先选取三种不同来源的活性炭包括煤质活性炭(MAC),椰壳活性炭(YAC),沥青基活性炭(LAC),通过硝酸氧化和乙二胺胺化处理,筛选出最佳的活性炭基体材料。通过酸碱滴定、红外光谱、比表面积和孔径分布测定研究了硝酸氧化对三种活性炭的表面官能团、比表面积和孔结构的影响,以及硝酸氧化对活性炭进一步乙二胺胺化的影响。结果表明,在所选的三种活性炭中,MAC与LAC在氧化后很好地保持了原有的结构性质。LAC氧化后表面酸性基团含量最高,达到2.36 mmol/g,且接枝乙二胺后,LAC的表面碱性基团含量也最高,达到1.39 mmol/g。 第二步采用系列氧化剂对LAC进行氧化改性,并对改性前后活性炭进行酸碱滴定、红外光谱、比表面积和孔径分布测定。结果表明,在所选实验条件中,以硝酸作为氧化试剂于100℃下氧化得到的活性炭(LAC-3)酸性交换容量最高,达到2.65 mmol/g。比表面积由911m2/g增加到918m2/g,证明硝酸氧化可以很好的保持活性炭的孔结构。因此LAC-3被作为氧化活化产物用于下一步实验研究。 第三步以LAC-3为基体材料,采用氢氧化钠、盐酸胍、三聚氰胺、乙二胺对其进行改性,制备出具有一定碱性交换容量的活性炭(分别标记为LAC-3-1,LAC-3-2,LAC-3-3,LAC-3-5),并将改性活性炭用于CO2的静态及动态吸附评价实验。结果表明,四种改性活性炭对CO2的吸附性能均有所提高。对比实验结果可知,静态吸附容量与碱性基团含量具有一定的相关性。碱性基团含量为LAC-3-1LAC-3-2LAC-3-3LAC-3-5,对CO2的静态吸附容量为LAC-3-1≈LAC-3-2LAC-3-3LAC-3-5。动态吸附实验可知,四种改性材料对CO2的吸附速率为:LAC-3-1LAC-3.2LAC-3-5LAC-3-3。当采用水蒸气脱附再生后,四种改性材料的吸附性能均下降,LAC-3-5性能衰减很快,其余三种材料性能相对稳定。
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