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《河南工业大学》 2017年
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磁性石墨烯复合物对有机污染物的吸附性能研究

焦晶晶  
【摘要】:石墨烯(Graphene,G)是由类似苯环结构组成的蜂窝状二维晶形结构,具有大的比表面积和共轭体系,是一种优良的吸附剂。但G化学稳定性极好,几乎是不溶解的;另外,层与层之间强大的π-π共轭作用,导致它很容易在水或有机溶剂中发生聚集,不利于其本身特性的展现。将G与其它材料复合,不仅可以改善G的分散性,而且可以赋予复合材料一些新的特性。本文合成了3种G基复合材料,并研究了它们作为吸附剂对有机污染物的吸附性能。采用改性后的Hummer法制备氧化石墨,再利用Fe2+与氧化石墨间的静电引力,将其附着于氧化石墨表面,经氧化还原、共沉淀制得磁性三维石墨烯复合物(3D-G-Fe3O4),用FT-IR、TG、TEM等对复合物进行表征。利用G本身的吸附性能和Fe3O4的磁分离特性,将其用作磁性吸附剂,结合HPLC-UV-Vis,研究了其对水样中5种苯胺类物质的吸附性能。结果表明:3D-G-Fe3O4对不同结构分析物有不同吸附行为。其中,3D-G-Fe3O4对4-硝基苯胺、N,N-二甲基苯胺和2,6-二异丙基苯胺的吸附行为符合Freundlich模型;而对1-萘胺和二苯胺的吸附行为符合Langmuir模型,最大吸附量分别为23.23 mg/g和97.84 mg/g。3D-G-Fe3O4对5种苯胺的吸附符合二级吸附动力学模型。实验另选取了3种阴阳离子染料(亚甲基蓝、甲基橙和罗丹明B)和4种抗生素(诺氟沙星、恩诺沙星、磺胺甲基嘧啶和四环素)为目标分析物,以阐明3D-G-Fe3O4的吸附作用机制。其中,3D-G-Fe3O4对带不同电荷的阴阳离子染料的吸附效率可达90%以上;对诺氟沙星、恩诺沙星、磺胺甲基嘧啶和四环素的吸附效率接近100%。结果表明:3D-G-Fe3O4复合物对污染物的去除能力主要是由于吸附剂与吸附质之间的π-π作用。制备了聚合离子液体(polymeric ionic liquid,PIL)固载磁性石墨烯的PIL-G-Fe3O4@SiO2复合物,用FT-IR、SEM、VSM以及Zeta电位对其进行表征,以3种阴阳离子染料(甲基橙、罗丹明B和亚甲基蓝)为分析物,并将与3D-G-Fe3O4作为吸附剂的吸附结果进行对比,表明:PIL的负载增加了材料的正电荷,故使PIL-G-Fe3O4@SiO2吸附剂对阴离子染料的吸附能力增强。实验进一步研究了该吸附剂对5种阴离子色素(苋菜红、诱惑红、日落黄、亮蓝和柠檬黄)的吸附性均比3D-G-Fe3O4更高,说明PIL与分析物之间的静电引力以及G与分析物之间的π-π作用均对吸附有贡献。实验选择了苋菜红、诱惑红、日落黄为目标分析物,对影响吸附效率的参数进行了优化,并考察了吸附热力学和吸附动力学行为,吸附符合Langmuir吸附模型和二级动力学吸附模型。通过层层自组装技术将PIL与GO固载于Fe3O4@SiO2表面,制备出一种新型的磁性吸附剂((PIL/GO)n-Fe3O4@SiO2),采用FT-IR对其结构进行表征。以5种染料和色素(亚甲基蓝、中性红、诱惑红、橙黄G和苋菜红)为目标分析物,研究了(PIL/GO)n-Fe3O4@SiO2的吸附效果。结果表明:组装层数对吸附剂的吸附能力有明显影响,其中,组装层数为四个双层时,吸附对阴离子色素和阳离子色素的吸附效果都比较好,说明GO和PIL均参与了吸附。对阴离子染料的吸附主要归因于吸附剂表面的PIL与其间的静电引力,而对于阳离子染料的吸附主要归因于GO与分析物之间的静电引力和π-π作用。
【学位授予单位】:河南工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X703;O647.3

【参考文献】
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