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《中原工学院》 2017年
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渗滤液超临界水气化制氢技术研究

魏永华  
【摘要】:随着地球化石能源的日益枯竭和环境的不断恶化,人们急需找到一种新型无污染的能源作为化石燃料的替代品,而氢能因其绝对无污染的燃烧特性备受人们关注,于是各种制氢工艺应运而生。一般制氢工艺或资源浪费严重,或产氢速率较低得不到大规模推广,而超临界水气化制氢工艺因具有反应快、气化率高、过程清洁等优势逐渐进入人们的视野。作为一种环境友好型,资源节约型的新型制氢技术,超临界水气化制氢具有优良的开发前景。基于当前国际上超临界水制氢的最新研究成果,本文就渗滤液超临界水气化制氢技术的研究现状进行了讨论,指出现阶段超临界水气化制氢面临的主要技术难题和可能的解决途径。本文以生活垃圾填埋场渗滤液为研究对象,在超临界水中进行气化制氢研究,详细讨论了反应温度、压力和停留时间对反应结果的影响,以制取氢气为目的,考察不同反应条件对气化气相产物中氢气、甲烷、二氧化碳体积组分和产率,以及渗滤液COD和TOC去除率的影响。通过气-质联用的方法对渗滤液原液和反应后液相产物中有机物的组成进行定性定量分析,初步探讨渗滤液超临界水气化制氢过程的化学反应机理,采用单因素分析与正交试验相结合的方法,得出渗滤液在超临界水中气化制取氢气的最佳反应条件是温度450℃、压力27MPa、停留时间10min。采用SPSS数据处理软件对正交试验方案的试验结果进行方差分析,进而得到各个反应条件对超临界水气化制氢影响的显著性水平,显著性关系由大到小是温度停留时间压力,即温度对氢气产量的影响最大,而压力的影响最小。根据以上各自变量与因变量之间的显著性关系,该模型的相关性较好,也即是非客观因素对实验结果影响的影响较小。针对以上因素之间的相关性,本文采用一种应用广泛的幂指数模型来表示氢气的产率,利用Origin和1stOpt软件通过多参数的拟合求得氢气和二氧化碳的动力学反应活化能分别为229-1kJ?mol和197-1kJ?mol,指前因子分别为2.04-1S和4.5E12-1S,并根据不同温度、压力下的反应级数a和常数k建立了垃圾渗滤液超临界制氢的化学反应动力学模型。
【关键词】:渗滤液 超临界水 制氢 反应机理 动力学
【学位授予单位】:中原工学院
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TQ116.2
【目录】:
  • 摘要4-6
  • Abstract6-10
  • 1 绪论10-23
  • 1.1 生活垃圾填埋场渗滤液简介10-13
  • 1.1.1 垃圾渗滤液产生及组成10-12
  • 1.1.2 垃圾渗滤液处理技术12-13
  • 1.2 制氢技术分类及各自特点13-15
  • 1.2.1 生物质的物化法制氢13-14
  • 1.2.2 生物法制氢14-15
  • 1.3 超临界水气化制氢15-18
  • 1.3.1 超临界水的特点及应用15-16
  • 1.3.2 超临界水制氢研究历程16-18
  • 1.4 操作参数对超临界制氢反应的影响18-20
  • 1.4.1 压力的影响18
  • 1.4.2 温度的影响18-19
  • 1.4.3 停留时间的影响19
  • 1.4.4 反应液浓度的影响19-20
  • 1.4.5 催化剂的影响20
  • 1.5 选题背景20-21
  • 1.6 研究意义与研究目的21
  • 1.7 本章小结21-23
  • 2 实验系统23-29
  • 2.1 实验装置及反应材料23-25
  • 2.2 实验流程25-26
  • 2.3 气体样品分析26
  • 2.4 液体样品分析26-28
  • 2.4.1 TOC检测原理及流程26-27
  • 2.4.2 COD检测原理及流程27-28
  • 2.5 本章小结28-29
  • 3 渗滤液超临界水气化制氢影响因素分析29-40
  • 3.1 垃圾渗滤液超临界制氢的单因素分析29-35
  • 3.1.1 反应温度的影响29-30
  • 3.1.2 反应压力的影响30-34
  • 3.1.3 反应停留时间的影响34-35
  • 3.1.4 其他因素的影响35
  • 3.2 垃圾渗滤液超临界制氢的正交分析35-39
  • 3.3 本章小结39-40
  • 4 渗滤液超临界水气化反应机理分析40-51
  • 4.1 实验材料40-41
  • 4.2 检测条件41
  • 4.3 检测结果与讨论41-50
  • 4.3.1 超临界反应前后渗滤液GC-MS分析41-47
  • 4.3.2 超临界反应时间对反应液成分影响的分析47-48
  • 4.3.3 自然条件下分解的渗滤液GC-MS分析48-50
  • 4.4 本章小结50-51
  • 5 渗滤液超临界水制氢反应机理及反应动力学分析51-58
  • 5.1 渗滤液超临界水气化制氢反应动力学分析方法51-53
  • 5.2 渗滤液超临界水气化制氢反应动力学53-56
  • 5.2.1 氢气反应动力学53-54
  • 5.2.2 二氧化碳的反应动力学54-56
  • 5.3 自由基反应机理56
  • 5.4 本章小结56-58
  • 6 结论58-60
  • 参考文献60-64
  • 附录A 攻读硕士期间发表的研究论文64-65
  • 附录B 攻读硕士期间参与的项目65-66
  • 致谢66

【参考文献】
中国期刊全文数据库 前1条
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【共引文献】
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