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《河南大学》 2012年
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单分子膜诱导PbS和CdS晶体生长研究

龚时江  
【摘要】:生物矿化作为生命科学与无机化学、生物物理学和材料科学的交叉点成为近年来的一个研究热点。仿生合成就是人们模拟生物矿化中无机物在有机基质调制下形成过程的无机材料合成过程。利用Langmuir膜诱导无机晶体中的矿化过程越来越受到人们的关注。人们利用这一方法制备了大量具有特殊形貌和结构特征的无机晶体。 在以往的研究中,有机质的调控作用作为仿生合成的重要基础得到了广泛的研究,而晶体生长的矿化界面控制作为导致生物矿物具有特殊结构的另一个重要因素,尤其是界面上晶核和小晶粒在界面上运动自由度对于晶体结构的调控作用的研究却没有得到足够的重视。针对这一问题,本文改变惯用的将高表面压Langmuir膜作为模板的思路,通过降低表面压增加界面自由度和改变反应物浓度比例引入了矿化界面控制手段。通过调控体系中的界面反应条件,获得了具有特殊形貌和结构特征的PbS和CdS晶体材料,并对各个因素对于PbS和CdS晶体材料生长的调控作用进行了初步探讨。研究表明这一特殊的界面体系极大地改变了晶体的聚集方式,为通过仿生途径来合成具有特殊结构的无机功能材料提供了一种思路。 具体的工作包括以下几个方面: 1.花生酸Langmuir膜诱导生长三足状结构PbS晶体 以花生酸(AA) Langmuir膜为有机模板,调控表面压、CH3CSNH2的浓度和反应时间得到了形貌规则的三足状PbS晶体,XRD分析表明所得晶体沿(111)面取向生长。分析认为模板与溶液中离子的静电作用是PbS晶体成核和结晶的前提。在低表面压状态下,AALangmuir膜的局部调控和重组特性影响着PbS的成核和取向生长,且生成的三角形PbS颗粒在气液界面上有极大的运动空间并通过取向粘连作用聚集成三足状纳米材料。通过本实验为合成特殊形貌的晶体材料提供一种新的尝试。 2.花生酸Langmuir膜诱导三足状PbS晶体的形成过程研究 为了揭示三足状PbS晶体的演变过程,我们研究了不同结晶时间下PbS晶体的形貌。结果表明起初PbS粒子在AALangmuir膜诱导下生成三角形颗粒,由于气液界面有较大的自由度,三角形颗粒通过取向粘连的机制聚集成三足状晶体。该机理的揭示为更好的通过仿生途径来合成具有特殊结构的无机功能材料提供了一种思路。 3. CdS晶体的仿生矿化制备和聚集形态调控 在第二章通过改变亚相溶液中阴阳离子比例调控PbS晶体形貌和结构的基础上,本章尝试利用气体扩散的方式调控界面上晶体的生长和聚集状态。我们研究了不同浓度氨水溶液扩散条件下聚β-苯甲基天门冬氨酸(PBA)单分子膜界面上CdS晶体的生长和聚集。通过改变氨水溶液的浓度调控CH3CSNH2的水解状况,最终控制界面上CdS晶体的聚集状况,实现了由稀疏颗粒到致密薄膜的演化。提供了一种有效地调控仿生矿化晶体在界面上聚集状态的方法。
【学位授予单位】:河南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TB383.1

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