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《河南大学》 2008年
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载体对负载金催化剂光催化消除臭氧的影响研究

董芳  
【摘要】: 近些年,载体对于催化剂的重要影响基本达到了共识,但载体对于负载金催化剂活性产生影响的内在机制尚不清楚,本文对不同晶型TiO2作为载体、掺杂Zn的TiO2载体、TiO2的焙烧处理及制备过程中氯离子的影响进行了研究。 采用沉积-沉淀(DP)法制备负载型的纳米Au/TiO2催化剂。用漫反射光谱(DRS)、X射线-光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)等实验手段对其进行了一系列表征,并考察了催化剂上臭氧的光催化消除性能。DRS表征显示在550 nm附近Au/TiO2催化剂有一强的金属Au的等离子共振吸收峰,表明所制得的催化剂中Au簇是金属态的。这与XPS表征的结果一致,并且XPS结果还表明Au簇是Au/TiO2催化剂的负电中心。选用不同晶型TiO2作为载体,采用沉积-沉淀法制备了Au/TiO2光催化剂以考察TiO2晶型对Au/TiO2光催化分解臭氧活性的影响。结果表明:光催化分解臭氧的活性顺序为Au/P25Au/AnataseAu/Rutile。这与未沉积金之前在单一TiO2上分解臭氧的活性顺序是一致的。由催化剂的Au 4f XPS分析发现,不同晶型TiO2上的电荷向金簇迁移能力有明显差异,加之载体本身对臭氧光催化分解活性不同,两者协同作用导致负载金催化剂光催化分解臭氧活性的不同。SPS信号强度与催化剂光催化活性有很好的对应关系,SPS信号越强,光生电子和空穴分离效率越高,光催化活性越好。 基于以TiO2为基础的载体对光催化分解臭氧的重要作用,本文采用浸渍法、共沉淀法、水热法制备了Ti/Zn摩尔比为98:2的TiO2/ZnO复合氧化物,然后利用沉积-沉淀法制备金催化剂,比较了它们与Au/ TiO2对O3的光催化分解性能的不同。研究发现复合氧化物制备的负载型金催化剂活性均低于单一的Au/TiO2。其原因可能是一方面除了浸渍法制备的TiO2-ZnO样品上的金经空气气氛473 K处理后是金属态的,水热法和共沉淀法制备的TiO2-ZnO上的金经空气气氛473 K处理后是氧化态的;另一方面Zn2+的引入可能部分的取代了Ti3+,使得催化剂上的活性位减少。 TiO2的焙烧处理显著影响着负载金催化剂的催化行为,本文将TiO2在空气中分别以200℃、500℃、750℃、850℃、1000℃焙烧4个小时,评价它们对O3的光催化分解活性。未处理和200℃处理的TiO2初活性都很低,并呈直线下降。而处理温度500℃时活性最好,1000℃时TiO2几乎不存在活性。最后,本文考察了氯离子对负载型Au/TiO2催化剂上臭氧光催化分解的影响,发现用蒸馏水洗氯离子后催化剂对O3的催化活性有了显著的提高,电镜照片并未发现在洗涤氯离子前后金颗粒大小有明显变化,而XPS对氯离子含量的测试显示通过蒸馏水的洗涤能降低氯离子在催化剂中的含量。
【学位授予单位】:河南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O643.32

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