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《武汉大学》 2009年
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半导体量子限制结构的光学瞬态相干效应研究

龚少华  
【摘要】:近几十年来,半导体量子限制结构的优异物理特性凭借其在光电、生物医学等领域的潜在广泛应用价值,得到了人们的广泛关注和深入研究。由Ⅱ-Ⅵ族半导体材料组成的具有核壳结构的CdSe/ZnS复合量子点,具有在室温下的极佳稳定性和出色的发光效率(荧光量子产率),其非线性光学特性和光学瞬态相干效应深受人们的青睐。本论文详细地分析研究了这种球形半导体量子限制结构中的载流子的光跃迁动力学过程以及对应的光学瞬态相干效应;通过合理的理论建模和数值模拟得到了在飞秒激光脉冲作用下的光学章动信号和两脉冲光子回波信号;发现核壳结构的CdSe/ZnS量子点中的光学章动效应和光子回波效应可以通过改变量子点的尺寸和结构进行有效调节;并结合量子限制理论对此现象作出了详细的分析和解释。具体内容包括: 首先,通过合理的理论建模,在κ·p方法和有效质量近似基础上数值求解CdSe/ZnS核壳结构量子点载流子的薛定谔方程,得到载流子的波函数和对应的限制能量本征值。在此基础上,分析了量子点中阱内电子的1s-2s光跃迁、阱外电子的1s-2s光跃迁以及电子穿透势垒光跃迁的动力学过程;讨论了量子点的尺寸和结构的改变对载流子的量子限制能和两能级间的能隙的影响,进而分析了两能级间的瞬态光跃迁的跃迁电偶极矩矩阵元的变化。结果显示,载流子的光跃迁过程与量子点的尺寸和结构的改变紧密相关。同时,通过对载流子的布居的分析研究,结合量子限制理论,对量子点的尺寸和结构的改变所带来的影响进行了详细的分析和解释。这将在第四章作详细介绍。 其次,基于光学Bloch方程和密度矩阵理论,通过数值模拟,得到了在低温(约10K)时150fs激光脉冲作用下CdSe/ZnS核壳结构量子点中载流子的光跃迁所对应的光学章动信号。探讨了量子点的尺寸和结构的改变对光学章动信号的影响,发现阱内电子的光跃迁、阱外电子的光跃迁以及电子穿透势垒的光跃迁过程所对应的光学章动效应的信号强度和Rabi振荡频率与量子点的尺寸和结构的改变紧密相关。通过数值计算,得到了获得光学章动信号的最佳尺寸和结构。同时,结合上面的光跃迁动力学研究和量子限制理论做出了细致的分析和解释。具体内容将在第五章作详细介绍。 在第六章,我们对激子光跃迁对应的光子回波效应作了详细分析。在考虑电子和空穴之间的库仑作用的情况下,计算了CdSe/ZnS核壳结构量子点的带隙,结果显示,复合量子点的带隙远大于CdSe体材料的带隙。进而分析了激子态(1se,1sh)与基态之间的光跃迁动力学过程,讨论了量子点的尺寸和结构的改变对光跃迁动力学过程的影响。数值计算结果表明,CdSe/ZnS核壳结构量子点的1selSh激子跃迁电偶极矩与量子点的尺寸和结构的变化有关。但是,在一定的尺度变化范围内,宽禁带材料ZnS壳层只是起到对CdSe量子点表面进行有效钝化作用,壳层厚度的改变对激子光跃迁对应的光学非线性性质没有较大的影响。 随后,通过数值模拟,得到了100fs激光脉冲(Data Pulse)50fs激光脉冲(Brief Pulse)作用下的两脉冲光子回波信号。求解光学Bloch方程,得到Bloch矢量M的运动规律,从而探讨了此过程中CdSe/ZnS核壳结构量子点的瞬态非线性展宽动力学过程。同样,分析了量子点的尺寸和结构的改变对1selsh激子光跃迁的两脉冲光子回波(2PPE)信号的影响,发现通过调节量子点的尺寸和结构可以有效地控制光子回波信号的强度,为二进制量子光计算和存储以及生物医学标记、探测等领域的应用提供了很好的借鉴。 最后,在国家留学基金委的支持下,以联合培养博士研究生的方式留学于美国Georgia Institute of Technology大学的School of Electrical and Computer Engineering学院期间所做的科研工作,我们将在第七章简单地介绍“太赫兹激光场调控下的GaAs量子阱中的自旋驰豫”的部分研究尝试。在Floquet理论的基础上,通过矩阵求解的方法,得到了在周期性外太赫兹激光场作用下GaAs量子阱中的自旋的准能量及其本征波函数。正在研究THz激光场调控下的白旋驰豫工作。
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