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《武汉大学》 2011年
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吖啶酯化学发光体系及毛细管电泳—化学发光联用研究

徐秦峰  
【摘要】:化学发光分析具有灵敏度高、仪器设备简单、操作方便、易于自动化等优点,在环境监测、药物分析、临床检验以及生命科学研究等领域有着广泛应用。但要进一步发挥其优势,则需要探索提高选择性的途径以及开发应用新的化学发光体系。近年来,纳米材料在化学发光分析中的应用越来越引起人们的关注,其对于提高化学发光反应效率和建立新的化学发光方法等具有重要意义。毛细管电泳作为一种高效分离技术,将其与化学发光联用能很好地改善化学发光检测的选择性。而设计研制使两者完美结合的联用接口,将极大地推动相关研究的快速发展。 本工作从两个方面进行研究:一方面是将金纳米粒子引入吖啶酯化学发光体系,研究其超猝灭效应及其分析应用;另一方面是设计制作能同时满足毛细管电泳高效分离及化学发光高灵敏检测的联用接口。主要研究内容如下: 1)采用流动注射与化学发光联用,研究了金纳米粒子与吖啶酯化学发光体系的相互作用。实验结果表明,金纳米粒子能够高效地猝灭吖啶酯的化学发光信号,其猝灭常数高达1010M-1。通过离心分离及测定反应产物的荧光光谱,推测这种高效猝灭效应可能源于金纳米粒子对吖啶酯分子强的亲和性以及激发态反应产物与金纳米粒子之间高效的非辐射能量转移。DNA修饰的金纳米粒子依然可以作为吖啶酯化学发光体系的高效猝灭剂,表明吖啶酯化学发光体系可以用于金纳米粒子作标记物的分析。 2)基于金纳米粒子对吖啶酯化学发光体系的高效猝灭作用,结合非修饰的金纳米粒子对单双链DNA不同的亲和性,建立了一种化学发光均相检测特定序列DNA的新方法。当溶液中不存在目标DNA时,标记有吖啶酯的探针DNA将会吸附在金纳米粒子表面,吖啶酯与金纳米粒子的接近导致化学发光猝灭;当溶液中存在目标DNA时,探针DNA与目标DNA杂交所形成的双链结构无法吸附在金纳米粒子的表面,吖啶酯的化学发光信号得到保留。该法能够简便、快速地对目标DNA进行检测,并且能很好地区分单个碱基的错配。 3)设计制作了一种基于在柱裂缝/柱端液池的毛细管电泳化学发光接口,用于实现毛细管电泳分离条件与化学发光检测条件的分别优化。在此设计中,通过在毛细管末端制作在柱裂缝用作电连接以及试剂添加装置。毛细管出口端置于柱端液池中发生化学发光反应。柱后缓冲溶液与从裂缝引入的试剂在重力的驱动下与检测池中的试剂混合产生化学发光信号。因此,此接口装置可以从裂缝以及柱端方便添加两种或多种试剂。将此接口应用于鲁米诺化学发光体系,实验结果表明,采用这种设计可以稳定地引入H202,并且无需将催化剂或氧化剂添加至分离毛细管中即可获得满意的灵敏度以及分离效率 4)将在柱裂缝毛细管电泳化学发光联用接口进一步应用于吖啶酯体系。实验结果表明,在柱裂缝作为电连接,有效地隔离了反应/检测区域与高压电场,消除了化学试剂阴离子(-OH, HO2-)的反向迁移,避免吖啶酯在到达检测窗口之前被氧化或水解。通过将HNO3从在柱裂缝中引入,实现了缓冲溶液在分离完成之后及检测之前的在线调节,使分离缓冲溶液的pH不再局限在3以下。作为模型分析物,赖氨酸和肌氨酸的吖啶酯衍生物可以在pH 8.7的分离缓冲溶液中实现基线分离,其检出限为0.45 nM,理论塔板数分别为32 000-58 000和70 000-100 000。
【学位授予单位】:武汉大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O657.3

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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前2条
1 吉邢虎;徐秦峰;何治柯;;毛细管电泳化学发光检测系统新进展[J];分析化学;2008年11期
2 严枫;鞠熀先;;免疫分析与细胞检测新原理与新方法研究[J];化学进展;2007年12期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 刘永强;陶冠红;王佳子;马泓冰;;顺序注射微量注样在线稀释分光光度法测定环境水样中的正磷酸盐[J];安徽农业科学;2012年02期
2 汪永丽;刘娜;朱依娜;聂迎春;;不同萝卜品种的抗氧化性研究[J];现代农业科技;2012年04期
3 许炜达;薛艳菊;孙家跃;;无机片状微晶对化学光源发光效率的影响研究[J];北京工商大学学报(自然科学版);2010年01期
4 骆进保,杨桂珍,杨建男;用流动注射分析光度法在线监测化学镀镍浴中的镍[J];材料保护;2004年03期
5 马道明;林江岳;李志梅;陈飒;;在线消解流动注射光度法测定水中总磷的应用[J];城镇供水;2012年03期
6 夏赤丹;付原暾;谢征祥;黄为;周萍;;一种简单自动监测Cr(Ⅵ)系统[J];电镀与环保;1993年04期
7 郭建军;;流动注射分析仪检测水中氰化物的方法研究[J];福建分析测试;2006年03期
8 茹庆福;;高效液相色谱仪化学发光检测器的研究分析[J];化学工程与装备;2008年10期
9 刘岩;汤永佐;任国兴;高杨;侯广利;王江涛;;沉积物与土壤有机质化学发光分析技术研究[J];环境科学与技术;2010年02期
10 马成龙;杨建男;赵珍义;王建国;王秋泉;;分光光度-FIA法连续测定自来水中的余氯和氯离子[J];分析化学;1989年03期
中国重要会议论文全文数据库 前5条
1 李莉;卢昌咸;;高良姜素化学发光新体系的发光动力学性质研究[A];甘肃省化学会二十六届年会暨第八届中学化学教学经验交流会论文集[C];2009年
2 徐昊;李莹;刘春梅;唐宏武;;应用流动注射-激光诱导荧光技术和吖啶橙-罗丹明6G-维生素B_(12)荧光共振能量转移体系测定维生素B_(12)[A];中国化学会第26届学术年会分析化学分会场论文集[C];2008年
3 张立春;徐开来;吕弋;侯贤灯;;纳米氧化锰催化醇、酮类气体发光机理研究[A];中国化学会第十届全国发光分析学术研讨会论文集[C];2011年
4 刘卫国;李宝庭;丛日梅;;推进废水中偏二甲肼含量在线检测[A];中国化学会第五届全国化学推进剂学术会议论文集[C];2011年
5 赵胜洋;肖国平;;放射性物质分离自动化的研究进展[A];中国核科学技术进展报告(第二卷)——中国核学会2011年学术年会论文集第4册(核材料分卷、同位素分离分卷、核化学与放射化学分卷)[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张云;基于功能化纳米颗粒和仿生材料的生化分析新方法[D];湖南大学;2010年
2 李志明;温敏聚N-异丙基丙烯酰胺整体柱操控微流体的研究[D];浙江大学;2010年
3 王修中;化学发光在微流控芯片分析中的应用研究[D];浙江大学;2011年
4 李永强;基于毛细管电泳的量子点生物探针分离检测新技术研究[D];华中科技大学;2011年
5 赖国松;功能纳米材料信号放大用于高灵敏多通道电化学免疫分析[D];南京大学;2011年
6 张慧婧;高铁酸盐、DNA传感器的绿色分析化学方法研究[D];华中科技大学;2011年
7 张倩云;原发性肝癌肿瘤标志物化学发光酶免疫分析方法及应用研究[D];北京化工大学;2011年
8 赵金金;芯片电泳分离—电化学发光检测联用研究[D];苏州大学;2011年
9 郭文英;纳米增敏与流动注射电化学发光分析研究[D];苏州大学;2011年
10 叶友胜;流动注射氢化物发生—气相化学发光分析及其在环境分析中的应用研究[D];苏州大学;2011年
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1 海艳;黄酮化合物的化学发光分析研究[D];郑州大学;2010年
2 肖柳婧;流动注射化学发光法在抗生素药物分析中的研究与应用[D];湘潭大学;2010年
3 徐淑静;化学发光在药物、金属离子及氨基酸分析中的应用[D];湘潭大学;2010年
4 胡红美;微流控芯片电泳无泵负压进样装置研制和非水微流控芯片电泳—化学发光检测系统研究[D];浙江大学;2011年
5 袁奕沁;HPLC-CL联用技术在食品添加剂检测中的应用[D];东华大学;2011年
6 王娜;氨化学发光换能器在生物传感技术中的应用研究[D];西北大学;2011年
7 马晓珍;消解后海水中总氮、总磷在线监测仪的研制[D];河北科技大学;2010年
8 张小丹;含钴/铁纳米颗粒催化鲁米诺化学发光体系及其应用研究[D];西南大学;2011年
9 周敏;流动注射化学发光法在线监测食品用水中的铅、铬、汞突发性污染[D];暨南大学;2011年
10 张寅艳;毛细管电泳—安培检测联用技术在食品分析中的应用研究[D];华东师范大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 焦奎,张书圣,张敏,张立群;电化学免疫分析法研究进展[J];分析化学;1995年10期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 赵化章,姜会丽,何友昭;一种毛细管电泳-化学发光联用系统的改进及应用[J];分析化学;2004年02期
2 卫洪清,刘二保,梁建功,程介克;毛细管电泳化学发光法用于铁形态的分析[J];山西师范大学学报(自然科学版);2004年04期
3 甘婷婷;陈华;夏之宁;蒋雪梅;张蓉;辛龙涛;喻彦林;;毛细管电泳-化学发光法用于兔血中贝诺酯代谢物的分析[J];分析测试学报;2006年05期
4 马玉琴,赵克俭,张仲纶,苏震,马斌,郑雁珍,杨光洁,米志勇,陈昕;羟自由基(OH)、超氧阴离子(O_2~-)与线粒体低水平化学发光相关性的研究[J];感光科学与光化学;1994年04期
5 刘小真;分析化学中的气相化学发光法[J];中国环境监测;1994年03期
6 李丽清;化学发光分析及其仪器装置[J];泰安师专学报;1997年06期
7 杨维平,章竹君;流动注射化学发光抑制法测定痕量亚硝酸根的研究[J];陕西师范大学学报(自然科学版);1999年04期
8 马利锋,罗丽荣,章竹君;化学发光成像法测定人体血清中乙型肝炎病毒[J];分析化学;2005年05期
9 赖维平;;利用化学发光对NO_3~-和NO_2~-的分别定量法[J];重庆环境科学;1984年01期
10 李丽清;化学发光分析在空气污染研究中的应用[J];泰安师专学报;1999年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 刘彦明;;毛细管电泳化学发光/电化学发光检测研究进展[A];中国化学会第十届全国发光分析学术研讨会论文集[C];2011年
2 甘婷婷;喻彦林;陈华;夏之宁;;毛细管电泳-化学发光在线联用测定扑热息痛的血药浓度[A];第八届全国发光分析暨动力学分析学术研讨会论文集[C];2005年
3 苏荣国;林金明;;微流控芯片化学发光检测系统的设计及其应用[A];第二届全国微全分析系统学术会议论文摘要集[C];2004年
4 滕旭;王志华;吕超;;阴离子表面活性剂插层水滑石-过氧亚硝酸盐化学发光新体系在分析中的应用研究[A];中国化学会第28届学术年会第9分会场摘要集[C];2012年
5 岳岭;刘亚军;;AMPPD及其对位异构体的化学发光解离机理的理论研究[A];中国化学会第28届学术年会第13分会场摘要集[C];2012年
6 林金明;陈凤明;曲静雅;;在线固相萃取与化学发光联用分析仪的研制及其在海水分析中的应用[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年
7 简乐;;CS_2与活性氧自由基关系的化学发光研究[A];新世纪预防医学面临的挑战——中华预防医学会首届学术年会论文摘要集[C];2002年
8 刘亚军;岳岭;;对萤火虫二氧环丁酮化学发光解离机理的理论研究[A];中国化学会第28届学术年会第13分会场摘要集[C];2012年
9 范军;石晓强;梁恒;;化学发光二维两点检测微流控芯片系统[A];第二届全国微全分析系统学术会议论文摘要集[C];2004年
10 谢增鸿;;毛细管电色谱-化学发光联用技术及其应用[A];第八届全国发光分析暨动力学分析学术研讨会论文集[C];2005年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 记者 刘青青;威高全自动微粒子化学发光仪上市[N];威海日报;2011年
2 欧阳应;我国化学发光诊断试剂研究取得进展[N];医药导报;2004年
3 本报记者  康义瑶;这块蛋糕,有我一份[N];医药经济报;2007年
4 石磊;国产自主知识产权HIV抗体诊断试剂获批[N];医药经济报;2007年
5 国家外来动物疫病诊断中心 李林 刘雨田 李金明 陈义平 王志亮;规避疯牛病巨大风险的技术支撑[N];中国畜牧兽医报;2006年
6 记者 袁园;有毒有害污染物检测关键技术突破[N];中国食品报;2009年
7 上海市食品药品监督管理局;翻新医疗器械监管法规有待完善[N];中国医药报;2006年
8 本报记者 刘锋;边筹建 边科研 边出成果[N];科技日报;2010年
9 王伯玱;我省实施食品安全国家科技支撑计划项目取得成效[N];福建科技报;2008年
10 通讯员 熊静 张智;肿瘤标志物检测发现早期肿瘤[N];湖北科技报;2006年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 徐秦峰;吖啶酯化学发光体系及毛细管电泳—化学发光联用研究[D];武汉大学;2011年
2 李丽清;化学发光新体系在药物分析中的应用研究[D];河北大学;2007年
3 李娜;金属纳米粒子参与的化学发光及其在高效液相色谱分析中的应用研究[D];中国科学技术大学;2010年
4 徐向东;Ag(Ⅲ)化学发光分析新方法建立及其在法医毒物分析中的应用研究[D];河北医科大学;2012年
5 杨春艳;过渡金属超常氧化态配合物化学发光新体系的研究与应用[D];陕西师范大学;2010年
6 王修中;化学发光在微流控芯片分析中的应用研究[D];浙江大学;2011年
7 吴海燕;单线态氧与不饱和化合物的反应及其过氧化产物的化学发光研究[D];江南大学;2012年
8 田大勇;鲁米诺及衍生物功能化的金纳米材料及其在化学发光生物分析中的应用[D];中国科学技术大学;2011年
9 陈华;毛细管电泳体内药物分析方法研究及应用[D];重庆大学;2007年
10 陈培云;Ag(Ⅲ)配合物化学发光体系与发光机理及其在药物分析中的应用研究[D];河北大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 姜欣;化学发光联用技术及其在检测几种活性物质中的应用研究[D];湖北师范学院;2011年
2 张瑞超;纸微流控芯片电泳-直接化学发光成像技术联用检测人血清蛋白质[D];陕西师范大学;2011年
3 景蓓蓓;化学发光用于界面传质研究初探[D];陕西师范大学;2011年
4 王松;毛细管电泳—化学发光联用技术在活性物质分析中的应用研究[D];湖北师范学院;2010年
5 陶鹏丽;β-内酰胺类抗生素的化学发光性质研究及分析应用[D];郑州大学;2010年
6 马艳;流动注射化学发光法测定激素类药物的研究及应用[D];济南大学;2010年
7 陈立;流动注射化学发光在重金属离子与药物分析中的应用[D];西南大学;2010年
8 张小丹;含钴/铁纳米颗粒催化鲁米诺化学发光体系及其应用研究[D];西南大学;2011年
9 周焕然;基于化学发光与光致电化学技术检测巯基化合物与DNA的研究[D];青岛科技大学;2010年
10 袁奕沁;HPLC-CL联用技术在食品添加剂检测中的应用[D];东华大学;2011年
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