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氧化石墨烯基复合材料的制备及其对水中重金属离子与染料的吸附性能研究

张惠宁  
【摘要】:目前各种污废水中通常含有大量的金属离子以及有机污染物,由于其成分复杂、难于降解,对人类的健康以及生存环境构成了极大威胁。吸附法由于具有操作简便、经济高效、吸附效果好等优点,被认为是去除水中污染物的最有效的方法之一。氧化石墨烯(GO)作为一种新型纳米吸附材料,除了具有较好的水分散性和较大的比表面积外,其结构中还富含有大量的含氧官能团,这使得GO在新型纳米复合材料的制备以及环境工程方面表现出强大的优势。本论文基于氧化石墨烯的独特性质,设计合成了一系列制备简单、吸附速率快、吸附量大、易于分离、可重复利用、低廉高效的环境友好型氧化石墨烯基复合吸附材料。并借助于扫描电镜、能量散射光谱、傅立叶红外光谱以及X-射线衍射等手段对制备的新型吸附材料的物理化学性质进行了表征。利用静态吸附的方法,研究了不同影响因素对各吸附材料去除水中污染物的影响;在此基础上运用各种等温模型、动力学模型以及热力学模型对吸附平衡数据进行了拟合分析,对吸附过程和吸附限速步骤进行了探讨。通过建立响应曲面对各因素及其交互作用对吸附行为产生的影响进行了评价。同时利用X-射线光电子能谱从微观分子水平对吸附材料与污染物之间的吸附机理进行了探讨。采用吸附柱工艺研究了进水流速和进水污染物浓度对材料吸附性能的影响,并运用动态模型对穿透曲线进行了分析,为吸附剂的实际应用提供了理论基础。本论文的主要研究成果如下:(1)采用溶液共混法,将KMnO4负载于GO上,并且辅以纳米磁性粒子,制备了具有磁分离特性的吸附材料Fe3O4@GO/KMnO4。通过批式实验研究了Fe3O4@GO/KMnO4对水中Cu2+的吸附性能。实验结果显示,Fe3O4@GO/KMnO4对Cu2+的吸附性能随着pH的增加而增大,并且离子强度对吸附效果影响微弱。吸附模型拟合结果显示平衡数据更符合Langmuir模型,并且吸附为吸热自发反应。其动力学遵循伪二阶速率模型,吸附过程同时涉及到物理和化学吸附。最后,考察了各种解吸剂的解吸效率,并通过3个吸附-解吸循环对吸附剂的可重用性进行了评估。(2)利用共价修饰的方法将巯基(-SH)基团接枝于氧化石墨烯纳米片上制备了GO-SH纳米吸附材料。借助FTIR、XPS、EDS等手段对GO-SH进行了表征,并通过静态吸附实验考察了GO-SH对水中Cu2+和染料亚甲基蓝(MB)的去除性能。实验发现,-SH的引入大大加快了吸附的速率,大约在20 min即可达到吸附平衡。对吸附的实验数据进行了等温方程的拟合,发现Langmuir等温模型能够很好的拟合实验数据,说明吸附均为单分子层吸附。吸附动力学和热力学的研究结果表明,Cu2+和MB的吸附行为遵循伪二阶吸附速率模型且为吸热自发反应。利用响应曲面建立的吸附的二次回归模型,能够很好的模拟Cu2+和MB在GO-SH上的去除与各影响因素之间的相互关系,具有实际指导意义。经过3个吸附-解吸循环后,GO-SH对Cu2+和MB的吸附率仍可达到初始吸附率的80%以上。(3)利用硅烷联偶剂KH-550对GO进行硅烷化,制备了-NH2修饰的吸附材料GO-N。采用静态吸附实验发现,-NH2的引入明显增强了对Cu2+的吸附效果。在pH为6.0时,0.5 g/L的GO-N对Cu2+的平衡吸附量可达102.72 mg/g,其最大吸附容量要高于很多其他类型的吸附剂。另外,0.1 g/L的GO-N对MB的平衡吸附量为462.63 mg/g。GO-N吸附Cu2+和MB的数据最符合Langmuir等温模型,并且计算出的分离因子RL值也较低。同时,GO-N的吸附动力学可用伪二阶吸附速率模型来解释,吸附过程是一个复杂的过程,主要涉及到外部扩散、表面吸附和化学反应等机理。热力学的研究的结果表明Cu2+和MB的吸附均为吸热自发反应。XPS和FTIR分析显示,GO-N中的O原子和N原子与重金属离子之间发生了络合或(和)离子交换反应。最后,经过3个吸附-解吸循环后,GO-N对Cu2+和MB的去除率仍可达到初始吸附率的80%左右,说明GO-N在是可以进行再生利用的。(4)分别将前两章制得的GO-SH和GO-N包埋于聚乙烯醇(PVA)中,以CaCO3为开孔剂,硼酸为交联剂,制备了PVA/GO-SH和PVA/GO-N大孔复合小球。并通过批式吸附实验和柱吸附实验分别考察了PVA/功能化复合小球(PVA/Engineered GO)去除水中Cu2+和pb2+的性能。实验发现,复合小球对Cu2+的吸附量稍低于粉末状的GO-SH和GO-N,但是球形吸附剂具有更强的实用性能,易于分离和重复利用。复合小球对Cu2+和pb2+的吸附行为最符合Langmuir等温模型。动力学模型分析发现pb2+的吸附速率要明显快于Cu2+的,并且这两种离子在PVA/Engineered GO上的吸附都符合二阶动力学方程,说明是以化学吸附为主导的。XPS分析显示Cu2+和pb2+是通过与PVA/Engineered GO上的-SH、-NH2、-COOH和-OH基团等发生络合/离子交换反应。在柱吸附实验中,PVA/Engineered GO大孔复合球表现出了良好的柱吸附特点,在较低进水金属离子浓度和进水流速下吸附效率较高。另外,经过5个吸附-解吸循环后,PVA/Engineered GO复合球仍然保持良好的球形,并未发生损坏,呈现出高的重复使用性。(5)将-NH2修饰的NH2-SBA-15介孔分子筛负载到GO上制备了GO/SBA-15复合吸附材料,并考察了其对水中Cu2+和MB的去除性能。在此基础上,采用Langmuir Freundlich和D-R等温模型;伪一阶、伪二阶动力学模型和粒子内扩散模型对GO/SBA-15吸附Cu2+和MB的吸附过程和限速步骤进行了研究。通过响应曲面法建立了Cu2+和MB吸附的模型,该模型具有较高的显著性,能够很好的模拟去除率与各影响因素之间的相互关系。最后,以0.2 mol/L的HC1为解吸剂,经过3个吸附-解吸循环操作后,GO/SBA-15对Cu2+和MB的去除率仍保持在80%以上说明GO/SBA-15具有良好的循环利用性。


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