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G-C_3N_4光催化剂的制备及改性

刘一  
【摘要】:光催化剂是一种近年来广受研究者青睐的高功能材料,随着研究进程的不断扩展,人们逐渐开发了光催化剂在光催化分解水,降解大气中的CO_2合成有机物以及用于半导体器件和太阳能电池等领域的作用。而光催化水分解制备氢气作为可再生能源这一用途可以说是其中最为重要和值得深入研究的一环。这种被称为人工光合作用的反应为世界能源危机和环境污染问题提出了解决方案,而光催化剂控制着该反应的反应进程和速率,因此寻找并开发一种高效率的光催化剂成为该领域的研究重点。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种化学性质非常稳定的化合物。作为一种非金属光催化剂,g-C_3N_4具有传统金属催化剂没有的成本低廉,制备简易且环保无污染的优点,同时g-C_3N_4的能带结构(带隙、导价带位置)完全满足可见光条件下的光催化水分解的发生条件。然而,g-C_3N_4较高的电子-空穴复合率,较低的表面积以及反应过程中发生的能带弯曲现象降低了其光催化性能,限制了g-C_3N_4的工业化和实际应用,掺杂和表面处理是解决并克服g-C_3N_4诸多缺点并提高其性能的两种主要方式。论文基于对g-C_3N_4的结构特性和优缺点分析,具体使用两种方式对g-C_3N_4进行改性处理,以期对其光催化性能进行提升:一、掺杂硼元素:分别以NH_3BH_3和H_3BO_3作为硼源,在550℃的条件下使用热缩聚法制备掺杂10wt%硼的g-C_3N_4薄膜。用XRD、UV-vis和FTIR测试方法对样品薄膜的物理性质进行表征,并引入I-V曲线和EIS测试技术来分析测定样品的光电化学性能。发现掺硼后的正向光电流高于反向光电流,位于-0.2V vs AgCl/Ag处的光电流提升了3μA,且阻抗值降低,表明掺杂硼后的g-C_3N_4电子的迁移速度有所上升;二、盐酸处理:用不同量(与前驱体比例分别为0.5:1、1:1)的盐酸处理g-C_3N_4薄膜,以对薄膜进行表面改性处理,制备多孔形态。分别用SEM、XRD、UV-vis、XPS和FTIR测试技术对样品薄膜的物理性质进行表征,之后使用I-t曲线、I-V曲线和EIS表征技术来分析待测样品薄膜的光电化学性能。SEM图显示盐酸的加入成功将多孔结构引入薄膜中,光电化学测试结果显示0.5比例盐酸处理的薄膜光电流密度比未掺杂薄膜增加了0.6μA/cm~2,电容值增加了21.2μF且光电流衰减现象有所缓和。说明适量的盐酸处理可以减轻g-C_3N_4表面的电子-空穴对复合现象,加速电子的转移,从而提高g-C_3N_4的光催化性能。


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