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碳纳米管在电场中的控制生长及其模拟计算与物理化学性能研究

鲍桥梁  
【摘要】: 随着纳米科学与技术的发展及其研究的不断深入,碳纳米管的优异性能和广阔的应用前景引发了广大科研工作者的研究热情。一方面关于更进一步精确可控地制备和操纵碳纳米管以及其生长机理的研究不断取得突破,另一方面利用碳纳米管的特殊性能实现各种器件化的应用日新月异,并且展示出美好的应用前景。然而,仍然存在着许多迫切需要解决的问题。通过简单有效的方法实现对碳纳米管的可控生长和微结构特征的控制以获得预期的性能,将对碳纳米管的基本性质和潜在应用的探索具有重要意义。 本工作使用一种简单而有效的可控生长碳纳米管的方法,即充分利用在火焰的周围可以很方便的施加和控制辅助电磁场的特点,通过电磁场的诱导作用,制备出形态良好、大面积、重复性和稳定性好的可控垂直阵列碳纳米管。通过模拟计算,揭示在这种相对更简单而又温和的反应环境中碳纳米管在电场作用下形成阵列的生长机理。同时,试图通过外加电场来提高碳纳米管的结晶度以及控制和改变其微结构特征,从而获得独特的物理、化学性能。这将为精确控制碳纳米管的内部结构和生长方向做出有益的探索,加上火焰法自身具有的设备简单、成本低廉、控制容易和反应效率高等优点,可望实现大批量的工业化生产。同时,本工作中对火焰法制备的碳纳米材料的电学、荧光和电化学性能进行测试,为实现在电子器件、光学开关和电化学器件等方面的应用提供了有价值的实验数据。 全文共分十章。第一章为绪论,介绍本工作的来源、意义和所做的主要内容,综述了国内外碳纳米管、可控生长碳纳米管和电场中可控制备阵列碳纳米管的研究进展和现状,重点介绍了火焰法制备碳纳米管的现状、进展和优势所在。 本文第二章重点介绍可控生长碳纳米管的原理和实验方法,还介绍了可控生长的碳纳米管的形态和微结构的表征方法以及电学、荧光和电化学性能的研究方法。 本文第三章中介绍电场辅助对碳纳米管的形态和结构的可控生长,并且提出碳纳米管在电场中可控生长形成阵列的机制。研究发现不但制备阵列碳纳米管的可控性和可重复性得到极大的提高,而且碳纳米管管径更加均匀和结晶度也有所提高。 第四章中介绍了一种新的“同质异构”型碳纳米管的可控制备和表征,即通过外加电场,实现从“鱼骨形”结构碳纳米管向“圆柱形”结构碳纳米管的结构转变,提出采用变化的电场来获得“鱼骨形”-“圆柱形”交替出现的“同质异构”结构。通过模拟计算从催化剂颗粒受力和碳原子扩散的角度来揭示结构转变的内在机制。 第五章则使用有限元分析方法模拟研究碳纳米管在电场中的可控生长过程,揭示了电场诱导可控生长的内在机制。研究发现:电场诱导碳纳米管可控生长形成垂直阵列的关键是作用于碳纳米管头部催化剂颗粒的电场力,该作用力又与阵列碳纳米管的生长长度、密度和管径等有关。 第六章介绍了一种“密集、直立和无缠绕”的阵列碳纳米管的可控生长方法。通过综合控制脉冲电沉积Ni纳米晶的工艺参数、电沉积时间和火焰中的合成时间,获得了较小长径比的阵列无纠缠碳纳米管。 在第七章中,通过对可控生长的碳纳米管的电学性能的研究,发现两种不同微结构特征的碳纳米管具有完全不同的导电行为。本方法中获得的单根碳纳米管具有较大的电阻。 第八章介绍可控生长的碳纳米管的一种新颖的低温荧光现象。这种现象是:1)在低于240 K温度下,可观察到一个处于1200nm-1400nm的宽波段荧光峰;2)在240 K时,荧光峰先是反常增强而后又快速淬灭;3)将样品暴露于氧化性气氛中,这种低温荧光现象可以得到恢复。通过实验和理论计算证明,火焰法制备的碳纳米管由于生长条件的特殊性从而具有独特的微结构特征,其表面具有高密度的缺陷和化学吸附的官能团,而正是吸附在碳纳米管表面缺陷处的化学官能团导致这种特殊的低温荧光现象。 第九章将可控生长的实心碳纳米纤维与多壁碳纳米管相比较,发现碳纳米纤维具有高得多的功率密度和比电容。实心碳纳米纤维表面的微孔结构使得这种完全实心的纳米结构具有与空心的碳纳米管相当的比表面积。在碳纳米纤维表面无序石墨片层结构上吸附有丰富的化学官能团,这些官能团贡献了一半以上的比电容。该工作证明了火焰法制备获得的实心碳纳米纤维是一种理想的电化学电容器的电极材料。 第十章是全文总结。


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