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《华中科技大学》 2010年
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氮掺杂纳米二氧化钛基可见光催化剂的制备及性能研究

胡裕龙  
【摘要】:二氧化钛具有高的紫外光催化活性,但不具有可见光催化活性,经过掺杂可使其具有可见光催化活性,拓宽其应用领域。本论文采用溶胶-凝胶法、以钛酸异丙酯(TTIP)为Ti源,系统地进行了N掺杂TiO2 (N-TiO2)、金属修饰N-TiO2的制备及可见光催化活性研究。采用X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射谱(DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、傅立叶红外光谱(FTIR)、BET比表面积等技术手段对制备样品进行了表征。主要以甲基橙(MO)为模型有机物,进行了N-TiO2样品可见光催化活性(λ405 nm)的评价;采用LC-MS研究了亚甲基蓝(MB)的可见光催化降解。 系统研究了溶胶-凝胶法制备N-TiO2工艺中用水量、氮源、退火处理对可见光催化活性的影响。研究结果表明,用水量对制备高可见光催化活性的N-TiO2有很大的影响,用水量多的溶胶-凝胶工艺明显优于用水量少的溶胶-凝胶工艺。采用用水量多的工艺时,氮源的碱性对凝胶过程有很大的影响,从而影响N-TiO2的可见光催化活性。具有适中碱性的氮源使凝胶化后形成松软的凝胶,有利于制备粒径小、比表面积大、N掺杂浓度高的可见光催化活性高的N-TiO2粉体。选择合适的氮源后,用水量多的溶胶-凝胶工艺的凝胶过程易于控制,N掺杂剂用量不需严格控制,易于制备光催化活性高的N-TiO2,且样品制备的重现性好。三乙胺是良好的掺杂剂,用其制备的N-TiO2 (NT-T)具有小的粒径、大的比表面积、较高的N掺杂浓度,而使其具有高的可见光催化活性;在λ405 nm的可见光照射4 h后,NT-T对MO的降解率达54%,其可见光催化活性达到或超过了国外同类粉体样品(产品)的水平。但以三乙胺为氮源制备的N-TiO2还存在样品结晶度低、产率低的不足。 以三乙胺为氮源制备的N-TiO2样品的退火处理研究表明:煅烧后同温度条件下退火处理能明显提高结晶度、消除有机残余物,同时保持掺杂的N基本不损失,可显著提高N-TiO2的可见光催化活性。首次采用复合氮源进行了N-TiO2的制备研究,结果表明:采用以三乙胺为基本N源,再以氨水为辅助氮源以进一步促进凝胶化,经过煅烧及同温度的退火处理,可高产率地制备高可见光催化活性的N-TiO2,其可见光催化活性稍高于NT-T。用异丙醇代替无水乙醇,以三乙胺为基本N源,再以水合肼为辅助氮源,也能高产率地制备较高可见光催化活性的N-TiO2。 金属修饰处理N-TiO2的研究表明:Pd修饰可显著提高N-TiO2的可见光催化活性,但修饰的效果与Pd的化学状态有关。当Pd以PdO状态存在时不能提高可见光催化活性;当Pd以PdO1+x或是取代掺杂Pd状态存在时,可降低光生电子和空穴的再结合,显著提高可见光催化活性。Pd的氧化物可促进MO的非光催化作用降解,因此,采用MO为模型有机物,难以准确评价Pd修饰N-TiO2粉体的可见光催化活性。PdO不会促进MB的非光催化作用降解,采用MB可较准确评价Pd修饰N-TiO2粉体的可见光催化活性。Pd修饰后可明显促进MB的光催化分解,提高MB的降解率 Bule-LED照射下的粉体涂膜降解有机物、灭活细菌(金黄色葡萄糖球菌)的研究结果表明:N-TiO2和Pd修饰N-TiO2涂膜均对亚甲基蓝、甲醛溶液有良好的降解能力,均对金黄色葡萄糖球菌有良好的灭活能力;涂膜均具有良好的二次降解有机物能力,Pd修饰N-TiO2涂膜的降解能力明显优于N-TiO2涂膜。环境毒性的研究结果表明,N-TiO2和Pd修饰N-TiO2粉体本身对四尾栅藻的毒性很低。因此,可以采用N-TiO2和Pd修饰N-TiO2涂膜、以blue-LED为光源进行长时间照射来降解有机污染物和灭活细菌。
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