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表面修饰碳纳米管/环氧树脂复合材料的界面结构与性能

崔伟  
【摘要】:碳纳米管因其具有优异的力学性能,导热性能及导电性能,从而在聚合物基复合材料应用领域得到了广泛的研究。碳纳米管在聚合物基体中较差的分散性及其与聚合物基体间弱的界面相互作用,严重影响了碳纳米管/聚合物复合材料各种物理性能的提升,而碳纳米管的表面功能化是解决该问题的有效途径。本论文采用环氧树脂为聚合物基体,通过对多壁碳纳米管(MWNT)的表面修饰,制备了不同种类的功能化多壁碳纳米管,并将其与环氧树脂(epoxy)复合,制备了功能化碳纳米管/环氧树脂复合材料,系统研究了复合材料中,功能化碳纳米管在环氧树脂基体中的分散及与环氧树脂基体间界面相互作用对复合材料各种物理性能的影响。 首先,采用超支化聚(脲-氨酯)(HPU)对多壁碳纳米管进行了表面共价修饰,然后将此表面修饰多壁碳纳米管(MWNT-HPU)与CYD-128环氧树脂复合,制备了MWNT-HPU/epoxy复合材料。分别研究了HPU修饰对复合材料中MWNT的分散状况,及对复合材料加工性能,弯曲及动态力学性能,导热性能,导电性能及热稳定性能的影响。结果表明,通过HPU对MWNT的表面功能化,提高了MWNT在环氧树脂中的分散性能及与环氧树脂基体间的界面相互作用,使得碳纳米管/环氧树脂未固化悬浮体系具有更好的流变学性能,并使得复合材料的弯曲及动态力学性能,热稳定性得到了有效提高。HPU对MWNT的表面修饰,还促进了MWNT与环氧树脂间的声子耦合效应,从而有效降低了界面热阻,提高了碳纳米管/环氧树脂复合材料的导热性能。另外,MWNT经HPU表面修饰后,还有效屏蔽了复合材料中的电子传输,从而赋予了复合材料较高的体积电阻率值。 其次,通过溶胶-凝胶(sol-gel)法,成功实现了二氧化硅(SiO2)对MWNT表面的可控、均匀包覆,从而成功构筑了SiO2包覆MWNT同轴纳米电缆杂化结构(SiO2@MWNT)。 将SiO2@MWNT与CYD-128环氧树脂复合,制备了SiO2@MWNT/epoxy复合材料。分别研究了SiO2包覆结构对复合材料弯曲及动态力学性能,导热性能,导电性能及热稳定性能的影响。研究表明,通过SiO2对MWNT的包覆,降低了碳纳米管的团聚效应,促进了其在环氧树脂基体中的分散,并改善了MWNT与环氧树脂间的界面相互作用,提高了复合材料的弯曲及动态力学性能,热稳定性能。SiO2包覆结构还有效促进了刚性MWNT与柔软环氧树脂间的模量匹配,从而降低了两者间的界面热阻,进而有效提高了复合材料的导热性能。同时,在MWNT表面均匀包覆的SiO2外壳,使得复合材料具有极高的体积电阻率值。 另外,通过sol-gel法,成功实现了TiO2在MWNT表面的可控均匀包覆,构筑了TiO2包覆MWNT同轴纳米电缆杂化结构(TiO2@MWNT),并通过高温煅烧,成功形成了锐钛TiO2晶化包覆层。 最后,将TiO2@MWNT与CYD-128环氧树脂复合,制备了TiO2@MWNT/epoxy复合材料,并研究了复合材料的弯曲性能,导热性能及导电性能。结果表明,TiO2包覆层促进了碳纳米管在环氧树脂基体中的分散性,有效提高了复合材料的弯曲强度和模量。另外,除了减轻MWNT与环氧树脂基体间的模量失配,进而降低两者间的界面热阻外,结晶型TiO2外壳自身的高导热性能也有利于促进界面热传输,进而最终使得复合材料的导热性能明显提高。同时,复合材料还具有与纯环氧树脂基体相当的体积电阻率值。


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