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《华中科技大学》 2011年
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热解、气化过程中燃料-N的形态转化及迁移规律研究

王宗华  
【摘要】:为最终实现减少固体燃料的热解、气化技术中NOx的排放,需要NOx及其前驱物的生成和破坏的具体信息。本文在Ar、CO2、Ar与O2混合气和Ar与H2O(蒸气)混合气气氛下,利用固定床反应器对固体燃料进行了系统的热解、气化实验,采用红外光谱仪在线检测产物气体中NH3、HCN和NO的浓度,阐述了NH3、HCN和NO的释放特性,分析了氮的迁移转化规律。 DT(大同)煤和NM(霍林河)煤中的煤-N主要以N-5存在;600℃热解时,DT煤焦中的N-6绝对质量增加,FS(抚顺)煤和NM煤焦中的N-6绝对质量减少;1000℃热解时,N-6绝对质量大量减少,FS煤焦中出现了显著数量的N-Q;Ar气氛下热解时,NH3的生成量多于NO和HCN;700℃之前,有显著数量的NH3和HCN生成。与Ar气氛下热解相比:O2的存在使NO和HCN的生成温度大幅度升高;CO2促进了NO的生成,同时抑制了NH3的生成;H2O(蒸汽)的存在显著促进了NO、NH3和HCN的生成,其生成量大幅度增加。 生物质热解时,NO、NH3和HCN的生成主要在800℃之前;JM(锯末)热解NO、NH3和HCN的生成温度明显高于DC(稻草)和MG(麦杆);DC热解生成的NH3、HCN和NO量最多;HCN的生成温度明显高于NH3的生成温度;低温下NH3的生成至少部分与生物质中氨基结构的分解有关;HCN的生成主要来自于生物焦中含氮结构的二次裂解。与Ar气氛下热解相比:O2的存在抑制了HCN的生成,使HCN生成量大幅度减少;CO2的存在,促进了NO的生成,抑制了NH3和HCN的生成;H2O(蒸汽)的存在显著促进了NO、NH3和HCN的生成,使其生成量大幅度增加。 污泥热解过程中NOx前驱物的生成量与污泥中的N含量明显相关;NO的生成主要位于320-600℃范围;200℃开始生成NH3,330℃左右达峰值;GZ(广州)污泥和LWZ(龙王嘴)污泥热解过程中HCN的释放特性相似,HCN生成主要发生在300-800℃范围。与Ar气氛下热解相比,O2的存在,低温时抑制了NO和HCN的生成;CO2的存在促进了NO、NH3和HCN的生成,使NO、NH3和HCN的生成量增加;H2O(蒸汽)的存在促进了NO和NH3的生成,使其生成量增加。 FS煤分别与DC、JM和MG混合在不同气氛下热解、气化时,与FS煤在相应气氛下热解、气化时相比:心气氛下热解时,NO的生成温度升高,其生成量大幅度减少:NH3的生成温度大幅度降低;HCN生成量减少。心和O2混合气气氛下气化时,NO的生成温度大幅度降低,其生成量增加;NH3和HCN的生成量减少。CO2气氛下气化时,NO的生成温度升高,其生成量减少;NH3的生成温度大幅度降低,其生成量大幅度增加;HCN的生成温度升高。H2O(蒸汽)气氛下气化时,NO和HCN的生成温度升高,其生成量减少;NH3的生成温度大幅度降低,其生成量减少。 FS煤分别与GZ污泥、LWZ污泥和NTZH污泥混合在不同气氛下热解、气化时,与FS煤在相应气氛下热解、气化时相比:Ar气氛热解时,NO的生成温度大幅度升高,其生成量减少;NH3的生成温度大幅度降低,其生成量大幅度增加;HCN的生成温度大幅度降低。Ar和O2混合气气氛下气化时,NO的生成温度不变,其生成量增加;NH3和HCN的生成温度降低,其生成量大幅度增加。CO2气氛下气化时,NO的生成量减少;NH3和HCN的生成温度大幅度降低,其生成量增加。H2O(蒸汽)气氛下气化时,NO的生成量大幅度减少;NH3的生成温度大幅度降低,其生成量增加;HCN的生成温度升高。
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