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《华中科技大学》 2011年
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过渡金属取代六铝酸盐催化剂的催化燃烧实验研究

孔继红  
【摘要】:气体燃料的催化燃烧可以使低热值的气体(如煤/生物质气化气、煤层气等)在较低的温度下保持稳态燃烧,同时可以抑制燃烧中NO_X、CO及UHC的生成与排放,是一种清洁、高效的能源利用方式。然而,由于催化剂活性及使用寿命等问题的影响而使其应用受到限制。因此,开发具有良好的低温起燃活性和高温热稳定性的催化剂是目前催化燃烧的研究热点。 本文采用共沉淀法制备了LaMeAl_(11)O_(19)(Me=Mn、Fe、Co、Ni、NiCe)六铝酸盐催化剂,使用XRD、BET、XPS、in-situ DRIFT等方法对其进行表征,并通过在石英管固定床反应器上进行CH_4/CO/H_2等气体的燃烧试验,考察不同过渡金属离子对催化剂结构特征及催化活性的影响。 结果表明,经1200℃焙烧4h后,催化剂均形成具有相同的MP结构但化学组分不同的六铝酸盐,且具有较大的比表面积;过渡金属替代后,催化剂中La、Al、O等元素的价态分别为:La~(3+)、Al~(3+)、O~(2-),Mn以+2、+3价,Fe、Co、Ni分别以+3、+2、+2价形式存在六铝酸盐晶体中。 LaMAl_(11)O_(19)催化剂对模拟生物质气化气中可燃成分燃烧均具有很好的催化作用。M为Mn离子时催化剂对可燃气燃烧活性最好,Fe离子次之,Co、Ni离子取代后燃烧活性没明显变化,但在LaNiAl_(11)O_(19)中添加Ce后,LaNi_(0.5)Ce_(0.5)Al_(11)O_(19)活性仅次于LaMn Al_(11)O_(19)催化剂。催化条件下,NH_3的起燃温度略高于CO,在NH_3开始反应后就有NO生成,并随着温度的升高其浓度增加到一定程度后保持不变。NO_2的生成温度较高,并仅在在较窄的温度窗口内出现,反应过程中N_2O的生成量均小于10ppm。 在实验所用催化剂上, NH_3低温燃烧遵循-NH反应机理,即反应开始吸附NH_3后分解产生-NH,-NH与氧原子(O)反应生成HNO,再进一步反应生成N_2或N_2O,或是-NH直接与氧分子(O_2)反应生成NO。
【学位授予单位】:华中科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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