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《华中科技大学》 2014年
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基于表面等离激元的光场调控及在发光和SERS探测上的应用

尹君  
【摘要】:金属纳米结构材料,由于其特有的表面等离激元共振特性(Surface plasmon resonance, SPR),成为近些年来一个重要的研究方向。SPR特性是金属纳米结构在特定光波长照射下,表面电子随外界电磁场发生相干共振的现象,共振频率和金属纳米结构的材质、形貌和介电环境有关。SPR特性会在金属纳米结构的表面或附近形成一个局域增强的电磁场,通过调节纳米结构的尺寸和间隙可以达到103倍以上的近场增强。这种增强的光子态密度可以与半导体发光材料的激子进行耦合,增强半导体载流子的辐射复合速度,提高半导体材料的发光效率;也可以用来增强分子的拉曼散射信号,应用在表面增强拉曼散射(Surface enhanced Raman scattering, SERS)探测芯片上。由这种近场增强作用带来的远场效果(散射),也被广泛的应用于光伏转换器件的吸收增强或是LED发光器件的出光效率提高等。其中,设计和制备合适的金属纳米结构以获得对光场的有效操控,是实现以上领域应用的重要基础。然而,目前在制备合适的金属纳米颗粒阵列、实现不同波段局域场的有效调控方面仍缺乏有效的手段,尤其是在利用局域表面等离激元共振,实现紫外/深紫外区域的局域场增强、多模式的共振以及宽光谱的光场调控方面仍有待探索和研究。另外,局域表面等离激元共振(Localized surface plasmon resonance:LSPR)在增强发光和拉曼散射的内在机理方面也有待深入研究。本论文就以上表面等离激元在发光和SERS探测应用中遇到的关键问题展开研究,主要研究内容如下: 首先,研究快速有效的亚波长金属纳米结构制备工艺,实现局域表面等离激元在紫外-深紫外区域的显著增强;发展高特异性金属纳米结构,实现多模式表面等离激元共振。借助于纳米球刻蚀技术、模板法、薄膜沉积技术等微纳制造工艺制备出不同材料、结构、形貌的金属纳米颗粒阵列;优化工艺参数,调控纳米颗粒的尺寸、周期性等与表面等离激元共振特性密切相关的参数;实现所制备的金属纳米颗粒LSP共振频率在近紫外、深紫外到可见光以及多模式共振的调节。通过光学表征手段结合FDTD模拟,深入研究其表面等离激元共振及光场调控特性。 其次,研究局域场、LSP共振频率可调控的金属纳米颗粒在增强宽禁带半导体材料发光和SERS探测上的应用,验证金属纳米结构的优异光调控性能。采用具有不同LSP频率特性的金属纳米颗粒与近紫外、紫外宽禁带半导体发光材料或量子阱结构进行耦合,系统研究LSP共振频率与激子能量的匹配度、局域场强的分布、介质层等对于SP增强发光的影响,深入研究SP-激子的耦合机制及其对激子复合速率、复合通道的影响;引入隔离层,进一步研究电荷传输机制、耦合距离、表面态等对SP增强半导体纳米材料发光的影响。另一方面,设计金属/半导体复合纳米结构阵列,实现金属纳米颗粒间及与半导体材料的相互耦合,进一步实现对局域场分布的有效调控,以应用于SERS探测上;结合能带理论和FDTD模拟,深入研究表面增强拉曼散射的物理及化学增强机制。 最后,发展和构建金属/半导体复合微腔结构,实现多模式、宽光谱的微腔耦合表面等离激元共振模式;以SERS探测和光催化辅助降解探测分子为手段,验证复合微腔阵列多模式、宽光谱的调控性能,拓展表面等离激元光调控特性在太阳能转换、可见光催化等领域的应用。
【学位授予单位】:华中科技大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2014
【分类号】:TB383.1;O482.31

【参考文献】
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