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高温固体吸附剂循环捕集CO_2性能及成型改性机制的研究

胡迎超  
【摘要】:以CO_2为主的温室气体的大量排放是引起全球变暖等一系列气候、环境问题的主要因素。碳捕集与封存技术被认为是有效减排CO_2的主要途径之一。其中,以CaO基和Li_4SiO_4基吸附剂为主的燃烧后捕集技术展现出了巨大的高温碳捕集应用潜力。CaO基吸附剂主要优点包括原料丰富且廉价、吸附速率快、理论吸附量大等,但其也存在抗烧结性能差、吸附性能随循环次数增加而快速下降的问题。此外,再生温度高的固有特点也是CaO基吸附剂的一大劣势。Li_4SiO_4基吸附剂的再生温度相对较低,并且具有较高的吸附量、良好的循环稳定性等优势,但传统固相法Li_4SiO_4吸附剂结构密实、孔隙不发达,不利于对CO_2的吸附反应,并且已报道的纯Li_4SiO_4在更为真实的低CO_2浓度条件下的吸附性能不佳。此外,CaO基和Li_4SiO_4基吸附剂也都面临着循环流化过程中的破碎和磨损所带来的问题。针对CaO基和Li_4SiO_4基吸附剂目前所遇到的主要问题,本文通过不同的改性及成型造粒手段来提升吸附剂的性能,并研究其CO_2循环吸附和机械性能、影响因素以及改性机理,以期获得同时具备良好CO_2捕集性能和机械性能的高温吸附剂。首先,针对CaO吸附剂抗烧结性能和循环稳定性差的问题,本文探究了具有高烧结温度的惰性载体Nd_2O_3对CaO吸附剂循环性能的改性效果。研究结果表明,均匀分散的惰性载体能很好地将CaO或CaCO_3颗粒分散开来,利用自身的抗烧结特性来阻止吸附剂颗粒之间的团聚烧结,从而减缓吸附剂孔隙结构的坍塌和循环性能的下降。此外,还对常见惰性载体的改性效果在同等制备和测试条件下进行对比筛选研究,结果表明相同条件下惰性载体抗烧结性能的整体效果有如下排序:YAlMn~Mg~La~Yb~NdTi~Ce~Zr~Si~Pr。而且发现惰性载体负载型CaO基吸附剂的CO_2循环捕集性能与载体的熔点(或烧结温度)和吸附剂的比表面积有着密切的关系。针对天然石灰石循环性能不佳的缺点,本文采用_L-(+)-酒石酸、乳酸以及_L-(-)-苹果酸对天然石灰石进行酸化改性,并与常用的有机酸的改性效果进行了同等条件下的筛选研究,为酸化改性天然含钙矿物有机酸的选取提供基础和依据。实验结果表明改性过程中有机酸钙高温煅烧制取CaO过程中会快速释放出大量气体,为吸附剂带来了丰富的孔隙结构和比表面积,进而增强了吸附剂循环吸附CO_2的能力。而且在相同条件下,_L-(+)-酒石酸改性过的CaO基吸附剂展现出了最优的性能。在较为严酷的富氧脱附气氛测试时,改性吸附剂在26次循环的碳酸化转化率是未改性吸附剂转化率的近两倍。不同于传统CaO基吸附剂的粉末改性以及随后造粒成型的两步发展路径,本文利用注模成型技术一步合成高效球状CaO基吸附剂。所制备的吸附剂小球在温和与严酷两种测试条件下均表现出较好的CO_2循环吸附性能。此外,通过添加造孔材料微晶纤维素能进一步提升吸附剂小球的循环性能,主要是由于造孔材料的添加能极大地提升吸附剂的微观孔隙结构。机械性能测试结果表明制备的球状吸附剂具有较好的抗磨损性能,其性能与常用的挤压成型制备的吸附剂机械性能相当。针对传统固相法制备的Li_4SiO_4结构密实、孔隙结构不发达的缺点,以及常见纯Li_4SiO_4在更为真实的低CO_2浓度下吸附性能不佳的问题,本文采用沉淀法、以有机酸锂为前驱体制备Li_4SiO_4,这种吸附剂的比表面积、孔隙丰富程度都得到显著提升。以草酸锂为锂前驱体制备的吸附剂在15%CO_2吸附气氛下20次循环后转化率达84%,即使在长达100次循环测试后依然具有高达74%的转化率。此外,通过掺杂Na_2CO_3能进一步提升吸附剂性能。本文还利用高温原位X射线衍射(XRD)以及差式扫描热量(DSC)技术证明了掺杂改性过程中共熔物的存在与否、其组成以及作用。进一步将上述制备的高性能Li_4SiO_4粉末通过挤压滚圆法进行造粒成型研究,并测试了其CO_2吸附性能和机械强度。结果发现与粉末态相比,成型过程挤压力的存在使得吸附剂小球的结构变得密实化并且比表面积和孔隙丰富度均出现下降,从而循环吸附性能也明显降低。因此,本文进一步通过添加造孔剂来重新改善吸附剂小球的结构。添加20 wt.%的造孔材料微晶纤维素能大幅提升吸附剂小球的循环吸附量,甚至能使小球的循环吸附性能重新提升至未成型的粉末态吸附剂的水平。此外,抗磨损以及抗压测试结果表明所制备的Li_4SiO_4小球具有良好的机械强度。综上,这些改性、成型以及相关机理的研究为CaO基和Li_4SiO_4基吸附剂高温捕集CO_2的工业化应用起到了重要的推动作用。


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