基于天然矿石硅源合成硅酸锂基CO_2吸附剂的脱碳性能及改性研究

【摘要】：煤炭、石油等化石燃料是我国的主要利用能源,其燃烧产生的CO_2对全球变暖有着莫大的影响。所以大气中CO_2的捕集、封存对气候的改善至关重要。硅酸锂(Li_4SiO_4)吸附剂因其吸附量较多、循环稳定性好、吸附温度低等优点受到了高温固体CO_2吸附剂领域学者的广泛关注。但是制备Li_4SiO_4吸附剂成本相对于CaO等其他高温固体吸附剂来说较高,因此研究如何降低Li_4SiO_4吸附剂的制备成本变得尤为重要。本文使用凹凸棒、浮石、蒙脱石三种广泛分布、富含SiO_2的天然矿石作为硅源,以一水合氢氧化锂(LiOH·H_2O)作为锂源通过传统固相反应法来制备Li_4SiO_4吸附剂。由于天然矿石中除了主要成分是SiO_2外,还含有Mg、Al、Ca、Fe等金属元素,这些金属元素的存在对所制备的Li_4SiO_4吸附剂的吸附性能有所影响。因此本文主要探究由三种天然矿石制备的Li_4SiO_4吸附剂的最佳吸附温度、循环性能以及矿石中的金属元素在Li_4SiO_4吸附剂的制备、吸附、脱附过程中的迁移规律。从等温吸附结果中可知,ATB-L的最佳吸附温度为700℃;FS-L的最佳吸附温度为550℃,但是在500℃下初期的吸附速率比在550℃下的快;MTS-L的最佳吸附温度为500℃。从其循环测试结果可知三种吸附剂的吸附性能都很稳定,其中FS-L的循环性能最好,吸附量为0.1g CO_2/g吸附剂并且循环稳定性非常稳定,在经历22次循环后吸附量依旧保持在第一次循环时的吸附量。从相关的表征结果可知,Al、Mg这两种金属元素以LiAlSiO_4、Li_2MgSiO_4的形式存在,并且这两种物质不参与吸附脱附反应的发生。Fe以LiFeO_2的形式存在,在本实验温度条件下不参与吸附脱附反应的发生。Ca以CaO形式存在于吸附剂内部,发生如下反应:CaO+Li_4SiO_4+CO_2?Li_2CaSiO_4+Li_2CO_3。通过向由三种不同矿石制备的吸附剂中性能最好FS-L中添加氯化钾(KCl)来对其改性以提高其吸附能力。掺杂比例选用5、10、15%三个不同的质量分数来探究不同掺杂比例对其吸附性能的影响。实验结果表明向FS-L中添加5%的KCl改性后的吸附性能最好。