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掺杂型硅酸锂吸附剂高温CO_2吸附特性与反应动力学研究

陈潇湘  
【摘要】:高温CO_2吸附技术是一种很有发展前途的CO_2捕集方法。在众多CO_2高温吸附剂中,硅酸锂吸附剂具有理论吸附量大、吸附速率快以及合成原材料较为廉价等优点,是一种极具潜力的CO_2高温吸附剂。本文合成了一系列改性硅酸锂吸附剂,探究了掺杂改性、吸附剂理化特性及CO_2吸附特性之间的关联机制,为硅酸锂高温CO_2吸附技术的推广应用提供了理论依据和技术支持。首先选取LiNO_3、LiOH和Li_2CO_3分别作为锂源制备了硅酸锂吸附剂,分析了锂源对硅酸锂物理化学特性及CO_2吸附脱附特性的影响,结果表明:LiNO_3和LiOH作为锂源可降低合成反应温度,同时由于LiNO_3和LiOH熔点低以及它们在合成过程中会释放出大量气体,可减轻硅酸锂吸附剂在合成过程中的烧结。在锂源不同的三种硅酸锂吸附剂中,采用LiNO_3制备的吸附剂LN700的CO_2吸附量最大,循环性能也最好。这是由于LN700吸附剂初始比表面积大,循环反应后颗粒间还会形成很多孔隙,其比表面积和孔体积在循环实验后反而有所增加,这有利于CO_2在颗粒内部的扩散及吸附。而采用LiOH制备的吸附剂LH700经循环后烧结明显,比表面积显著减小,因此CO_2吸附量快速降低。采用Li_2CO_3制备的吸附剂LC800则在循环反应前后形貌变化不大,比表面积仅略微降低,因而其循环反应后CO_2吸附量仅略微下降。其次采用固相合成法合成了具有不同K掺杂量的硅酸锂吸附剂,并对其CO_2高温吸附特性进行了研究,结果表明,在硅酸锂中掺杂K可显著增强其CO_2吸附特性,当K掺杂量为3 wt%时,硅酸锂吸附剂吸附量最大,在700℃、CO_2气氛下保温20min吸收率可达34.3 wt%。经过15次CO_2吸收/解吸循环后,该吸附剂CO_2吸附特性衰减较小,仍具有很高的CO_2吸附率,循环特性良好,在理论转化率的65%附近波动。而当K掺杂量更大时,硅酸锂吸附剂的吸收率降低,但仍然有较高的吸收速率,这是由于适量K掺杂可与Li_2CO_3形成共熔体,促进后者的熔化,从而加速CO_2的扩散,提升硅酸锂吸附剂的CO_2吸附特性。而当K掺杂量过大时,K掺杂吸附剂样品中有效组分(Li_4SiO_4)含量下降明显,从而导致吸附剂CO_2吸附量下降。合适的粒径对于提高硅酸锂吸附剂CO_2吸附量也极为重要,硅酸锂颗粒粒径过大或过小均不利于CO_2吸附反应的进行。采用固相合成法制备了钙掺杂改性硅酸锂并对其高温CO_2吸脱附特性进行了分析。钙掺杂减小了硅酸锂吸附剂的颗粒尺寸并提高了比表面积,其中Ca/Si比为0.32的样品具有最大的比表面积为0.314m~2g~(-1)。同时,钙掺杂能提高硅酸锂吸附剂的化学吸附性能。等温TG分析显示LiCa6吸附剂具有最高CO_2吸附容量,在700℃下停留1h吸附量达到35.1wt%。Ca/Si比为0.06吸附剂同样也表现出优异的吸附-脱附循环性能。经过多次循环后,样品第15次吸附量维持在26wt%。掺杂形成的钙化合物覆盖在硅酸锂颗粒的表面,抑制了硅酸锂颗粒的进一步团聚,减小了颗粒尺寸,保证了CO_2和硅酸锂吸附剂颗粒的充分接触,从而提高了CO_2吸附性能。在CO_2吸附阶段,含钙化合物从Ca_2SiO_4到Li_2CaSiO_4的转化促进了CO_2向吸附剂颗粒内部的传递;同时在脱附阶段,相反方向的转化亦促进了CO_2的脱附。因此,钙掺硅酸锂吸附剂表现出优异的CO_2吸附性能。在以上CO_2吸附剂中,钾掺杂硅酸锂吸附剂在保证较高的CO_2吸附量以及循环性能的前提下,具有更低的吸脱附温度,这有利于减少能耗并降低成本,有利于其工业应用。最后采用双指数模型与詹得模型对上述吸附剂高温CO_2等温吸附实验数据进行了动力学分析,探究了改性手段对硅酸锂吸附剂反应动力学特性的影响,结果表明:双指数模型可以很好地拟合不同锂源合成的硅酸锂吸附剂实验数据,CO_2在不同锂源硅酸锂吸附剂上的吸附在动力学上主要受锂扩散控制。对于K掺杂硅酸锂吸附剂,随着K掺杂量的增加,双指数模型动力学参数k_1先增大后减小,这表明适量K掺杂可加速CO_2化学吸附反应的进行。詹得模型可以很好地拟合CO_2吸附反应的后续阶段,却无法良好地拟合吸附反应的初始阶段,这是由于詹得模型未考虑表面化学反应速率的影响。对于Ca掺杂硅酸锂吸附剂,双指数模型表明其CO_2吸附过程仍主要受控于产物壳层中Li离子的迁移。詹得模型可以很好地拟合较低温度下的实验结果,但是高温下效果较差,这是由于该模型未考虑CO_2吸附反应速率与Li离子扩散速度的影响。


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