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《华中科技大学》 2004年
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负载型光催化剂的制备和改性

杨爱丽  
【摘要】:光催化氧化法是以n 型半导体的能带理论为基础,以n型半导体作敏化剂的一种光敏氧化法。在处理水中有机污染物的众多光催化剂中,TiO2光催化效果较好,而且性能稳定、廉价、无毒,是目前最常用和最受关注的光催化剂。传统光催化悬浮体系存在反应后TiO2难以回收以及产生二次污染等问题,于是很多研究者考虑将光催化剂固定到某种载体上。负载型TiO2在有机废水处理中显示了良好的应用前景,但它仍存在光催化效率不十分理想、牢固性不够等不足与缺点,本文通过掺杂过渡金属对TiO2进行改性,以提高其光催化活性。 溶胶-凝胶法是制备负载型TiO2光催化剂的主要方法之一,其中溶胶的稳定性是一个十分重要的条件。本实验改进了涂覆用溶胶的制备工艺,使溶胶的稳定时间长达45天。选用正丁醇作溶剂,将钛酸正丁酯与水的摩尔比改为1:2,以冰醋酸作酸催化剂和络合剂,二乙醇胺和乙酰丙酮作稳定剂,在该实验条件下,既能保证所制备的溶胶长时间不变成凝胶,又能保证负载牢固。 改进了掺杂Fe的TiO2负载型光催化剂的制备工艺,制备了负载于玻片的掺Fe的TiO2光催化剂,并将其用于光催化降解染料酸性媒介红B。每片载玻片上的负载量为9-11mg,最佳掺杂量为3.9%(以Fe2O3计,质量百分比),500℃煅烧2h时的催化剂活性明显高于未掺杂的催化剂。光催化剂与玻片结合牢固,不易脱落,长时间使用活性没有降低。 借鉴掺杂Fe的TiO2的制备工艺,根据半导体的能带理论, 提出了在TiO2中掺杂Cd的设想,并设计制备了掺杂Cd的TiO2光催化剂。结果表明,掺入Cd可提高光催化活性,反应1h时脱色率是未掺杂负载型光催化剂的3.4倍。最佳掺杂量为0.04(摩尔比),550℃煅烧0.5h,涂覆5次时催化活性最高,此时每片载玻片上的负载量为19mg左右,高于掺杂Fe后光催化剂。所制的CdO-TiO2负载型光催化剂与玻片结合较牢固,浸泡20天后脱落率约为0.65%,可长时间使用活性没有明显降低。动力学研究表明光催化降解染料酸性媒介红B的反应为准一级反应,25℃时反应速率常数为0.0095min-1,活化能为21.2kJ/mol,远低于一般化学反应的活化能。
【学位授予单位】:华中科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:X703

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