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MCM-41固载化的全氟烷基磺酰亚胺基催化剂及其应用研究

袁余斌  
【摘要】:全氟烷基磺酰亚胺是兴起于二十世纪八十年代中期的一类新型的超酸。由于强的拉电子效应和空间位阻效应,全氟烷基磺酰亚胺阴离子中氮原子上的负电荷可以高度离域化而使得该类离子呈现“弱配位”的特点,其配合衍生物也因此显示出强的Lewis酸性。 作为一类高效的催化剂,全氟烷基磺酰亚胺及其盐类被广泛应用于催化许多有机合成反应,如Diels-Alder 反应、Friedel-Crafts 酰化反应、酯化反应、Fries 重排反应、Baeyer-Villiger 氧化反应、Mukaiyama-Aldol 反应等等。 随着人们环保意识的提高和环保立法的强制执行,高效、环境友好和可循环利用的“绿色”清洁催化剂近年来成为广大催化工作者的研究热点之一,而以无机材料作为载体,将均相催化剂进行负载化是其中一个重要的研究方向。 本文首先合成了系列全氟烷基磺酰亚胺及其盐类,并采用不同方法和原料合成出无机材料-MCM-41 硅胶,然后用不同的方法将全氟烷基磺酰亚胺和它的盐类固载于MCM-41 之上,制备出一类新型的有机-无机固体酸催化剂。 MCM-41 负载的全氟烷基磺酰亚胺和它的金属盐类固体酸催化剂经过傅立叶变换红外光谱(FTIR)、X 射线晶体衍射(XRD)、场发射扫描电镜(F-SEM)、氮气吸附(N2-Adsorption)、热重分析(TGA)和差热分析(DTA)等方法和手段对表面结构和织构等方面进行了表征,并首次被分别应用于催化芳烃的硝化反应以及对苯二酚的叔丁基化反应。 不同方法制备的负载催化剂的负载量是不同的。采用浸渍法制备的全氟烷基磺酰亚胺或其盐类催化剂的负载量一般在1.0 mmol/g 以上,而使用偶联剂在MCM-41 表面改性后连接活性组分形成的负载型二(三氟烷基磺酰亚胺)镱盐催化剂的负载量只有0.25 mmol/g 左右。 催化剂的表征结果表明原料和合成方法对MCM-41 的结构和织构影响不大,但是用硅酸钠作为硅源时产物收率只有30%左右,而用正硅酸乙酯(TEOS)作为硅源时产物收率几近100%。负载的活性组分使得MCM-41 载体的结晶度(有序程度)降低,


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