磁性TiO_2/SiO_2/Fe_3O_4光催化剂的制备及其对溴氨酸光催化氧化研究

【摘要】： 溴氨酸是一种重要的蒽醌类染印中间体,其废水色度高,难以除去。TiO_2光催化剂作为一种新型环保材料进年来被广泛用于废水处理中,但悬浮态TiO_2存在回收困难等问题,本文的目的是研制一种磁性复合光催化剂,利用其磁性回收后重复使用,以延长其使用寿命。 本文以共沉淀法制备的Fe_3O_4磁粒为核心,以钛酸丁酯、正硅酸乙酯为原料采用溶胶凝胶法制备了磁载TiO_2/SiO_2/Fe_3O_4复合微粒。运用FTIR、AFM和XRD等测试方法对所制得复合粒子进行表征,并对其光催化降解溴氨酸溶液的pH值、催化剂加入量、初始溶液浓度、H2O_2加入量、是否超声分散、加入无机离子的种类等条件进行了实验和筛选,另外对溴氨酸光降解的反应动力学和降解机理作了初步的探讨。 研究表明,磁基体Fe_3O_4上包覆了一层SiO_2和TiO_2,制得磁载TiO_2/SiO_2/Fe_3O_4复合微粒。通过溴氨酸的降解反应考察了复合微粒的光催化活性,结果表明此复合微粒具有较好的光催化活性,可作为光催化剂。当pH=4.0,该催化剂的用量为2.0g/L,溴氨酸初始溶液浓度为30mg/L,光照时间为30min时,溴氨酸的脱色率可达96.2%,COD的去除率为85.1%;经过4次循环使用后,此复合光催化剂仍能保持较高的光催化活性和较高的回收率。另外,超声分散对光催化有一定促进作用;H_2O_2的加入有一最佳值6mL/L;无机离子对光催化活性的影响为: Cu~(2+)、Fe~(3+)加入量也存在一最佳值,NO_3~-、Ca~(2+)、Na+对光催化活性影响不大,SO_4~(2-)对光催化活性有一定的抑制作用,但影响不是很大,Mn~(2+)、Cl~1、HCO_3~-对光催化活性有很强的抑制作用。在实验浓度范围0-40mg/L内,溴氨酸的光催化降解反应符合一级动力学规律,且反应速率常数( k_1 )与初始溶液浓度( C_0 )的关系为lnk1 = - 0.171l nC_0- 2.360;溴氨酸的降解机理为光催化体系中产生的·OH或O_2~-等强氧化剂将溴氨酸最终降解为无机小分子产物。