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掺杂LaGaO_3电解质的制备与性能研究

翟玉玲  
【摘要】: 固体氧化物燃料电池(SOFC)具有能量转换率高、比能量高、效率高、无污染、原料可以连续供给、全固态结构等优点,是目前发展最快的能源技术之一,已经成为当今科研领域的研究热点。研究在中低温就具有较高离子电导率的新型电解质材料,从而降低对电池结构材料的限制,实现SOFC的中低温化(600-800℃),是目前SOFC的主要研究方向之一。 具有钙钛矿结构的掺杂LaGaO3电解质在较大的氧分压范围内具有良好的离子导电性,电子电导可以忽略不计,是中低温固体氧化物燃料电池理想的电解质材料。常规固相法制粉和一般湿化学方法制粉有其各自的弊端,缺少简单可行的制备高纯度,高电导率的掺杂LaGaO3电解质的方法。 结合本实验室现有的基础和实际条件,针对掺杂LaGaO3电解质的制备过程中存在的关键技术难点和理论问题,本课题通过对制备电解质方法的比较,寻找出了制备掺杂LaGaO3电解质的优化方法,并研究了其性能。具体研究内容如下: 尝试将微波加热引入到湿化学合成方法中制备掺杂LaGaO3电解质材料。分别采用传统的Pechini法和微波辅助的Pechini法制备了La0.8Sr0.2Ga0.83Mg0.17O2.815(简称LS0.2GM0.17)和La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O2.85(简称LS0.1GM0.2)电解质粉末,并具体研究了两种方法制备电解质粉末的过程,分析对比了两种方法制备样品的不同温度下的前驱体热行为、煅烧行为、产物的纯度以及压片烧结后的致密度和晶粒尺寸等。由于微波辅助加热在Pechini法制备LSGM电解质中起到很好的效果,继续研究了微波辅助燃烧法,微波辅助PVA溶液聚合法和改进的微波辅助的溶液聚合法制备掺杂LaGaO3电解质粉体的具体过程。通过探索改进,利用改进的微波辅助溶液聚合法,在1100℃煅烧6小时后得到了单相的LS0.1GM0.2粉末(晶粒尺寸为200至300nm);在1300℃煅烧6小时后得到单相的La0.9Sr0.1(Ga0.9Co0.1)0.8Mg0.2O2.85 (简称LS0.1GCM0.2 )的粉末;在1400℃煅烧9小时后得到单相的LS0.2GM0.17和La0.8Sr0.2(Ga0.9Co0.1)0.83Mg0.17O2.815(简称LS0.2GCM0.17)电解质粉末。 针对固体氧化物燃料电池中电解质的要求,具体研究了掺杂LaGaO3电解质的性能,主要包括:烧结性、热膨胀性、化学相容性、热稳定性及电性能: LS0.2GM0.17 ,LS0.1GM0.2 ,LS0.2GCM0.17和LS0.1GCM0.2四种钙钛矿型电解质的烧结温度为1450℃,此温度下的密度达到最大值,符合固体氧化物燃料电池电解质的基本要求;在中低温下具有比YSZ高很多的电导率,其中LS0.2GCM0.17在850℃时电导率达到0.127S/cm;同时这种材料的的热膨胀系数与常用的阳极、阴极材料较为接近;阴极材料La0.8Sr0.2Co0.8Fe0.2O3(简称LSCF)和隔离层材料Ce0.6La04O2(简称LDC)与之具有很好的化学相容性,可作为有效的LaGaO3基电解质固体氧化物燃料电池材料。 本实验制作的平板式单电池的结构为Ni-LDC(10um)/LDC(20 um)/LS0.2GCM0.17(0.8mm)/LSCF-LS0.2GCM0.17(20um),电池工作的有效面积为π*52/mm2,800℃下电池的开路电压为0.94 V,最大功率密度为152mW/cm2,最大电流密度324mA/cm2,实验数据与公式V=Eoc- iR ohm-(a+blni)拟和结果相符的很好,说明电池电压主要是由欧姆电阻产生的电压降和电化学反应所需活化能产生的电压降控制的。


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