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《华中科技大学》 2007年
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甲烷制燃料电池氢源催化剂的设计改进

尹潇  
【摘要】: 质子交换膜燃料电池是一种利用氢能的新型能源系统,它以氢气为燃料,通过化学反应放出电能和产生热能,并且排入环境的是无污染的水。甲烷因其资源丰富,含氢量高,输配管网四通八达,作为制造燃料电池的氢源有很现实的意义。甲烷的部分氧化制氢不仅在资源利用和环境保护方面有重大意义,而且可简化生产过程,降低成本。 本论文系统地研究了甲烷部分氧化的工艺过程和反应机理,提出利用空气与城市天然气进行部分氧化反应,制取燃料电池用氢源的实验工艺;并设计和改进了甲烷部分氧化所需的以γ-Al_2O_3为载体的Ni基催化剂;确定了实验流程中的相关条件参数。 在POM反应的流程中,用空气替代纯氧,在固定床反应器上进行催化剂评价实验。实验结果表明:在Ni基催化剂体系中,以γ-Al_2O_3为载体,以La为添加助剂的催化剂,在Ni含量在8%左右具有最好的反应性能;助剂La可以在较低的温度下进行引发POM反应,在5%左右的La含量既可满足Ni基催化剂引发POM反应的条件,也能保证催化剂具备较高的活性;在改进各元素搭配比例并检验活性后,Ca-Ce-Ni-La/Al_2O_3催化剂,床层温度800℃,6L·g~(-1)·h~(-1)的空速下,air/CH4比在3.0~3.5之间具有较高活性和抗积炭能力。 温度升高,甲烷转化率增加,但是H_2选择性在800℃以后基本保持不变,温升会对催化剂产生烧结和蒸发流失而效率降低。催化剂稀释前后反应性能相差不大,但石英砂稀释要略优于Al_2O_3稀释。
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