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《华中科技大学》 2009年
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固体氧化物燃料电池Pd-YSZ阴极及其性能优化

梁凤丽  
【摘要】: 固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)是一种高效、清洁、安静、可靠的全固态电化学能量转化装置。传统SOFC工作温度通常在1000℃左右,具有相当高的能量转化效率和功率密度;但是,高温对材料的限制阻碍了SOFC技术的发展和推广。因此,工作温度降低于800℃并具有高温SOFC功率密度的中低温SOFC是目前发展的方向。温度降低后阴极所产生的活化损耗过高问题一直是制约中温SOFC(Intermediate Temperature SOFC,IT-SOFC)发展的主要技术难点之一。本文研究以IT-SOFC为背景,研究了Pd修饰的金属-陶瓷复合阴极,力求开发满足IT-SOFC发展需要的阴极材料。 首先确定了最佳电极制备方法-溶液浸渍法,并以此制备了具有阴极与电解质一体化离子传导路径的纳米结构Pd浸渍YSZ阴极。在此基础上,研究了阴极的微观形貌、电化学活性和纳米颗粒/基体界面特征之间的关系。其次,采用Pd浸渍和结构优化的方法对传统LSM阴极进行了改性,系统研究了改性后的阴极相结构、微观形貌、阴极阻抗和单电池性能。为更好地理解Pd的氧还原催化作用,较为深入地研究了不同粒径Pd颗粒的氧化-还原性能,以及附着在YSZ基体上的纳米Pd颗粒氧化-还原的特殊性,并对Pd的氧还原催化机制进行了探索。最后,研究了纳米Pd的热稳定性,探索了合金化对纳米Pd阴极微观形貌稳定性的影响。上述研究结果表明: (1)浸渍法是制备具有阴极—电解质一体化离子传导路径的纳米复合阴极的有效方法。在相对低的温度范围内(<750℃),可以获得均匀附着于多孔电解质上的纳米催化活性材料。在极大地增加三相反应界面的同时,避免了传统陶瓷阴极制备中的高温烧结(>1200℃),回避了高温下催化活性材料与电解质材料不相匹配(热膨胀系数和化学相容性)的问题,从而使得阴极材料的选择范围更广。 (2)浸渍法制备的Pd-YSZ纳米复合阴极具有很高的氧还原催化活性。在担载量约为4 wt.%时,750℃的阴极极化阻抗最低可达0.11Ωcm~2,此时的氧还原反应活化能仅为105 kJ mol~(-1),能够满足IT-SOFC阴极材料的需要。Pd良好的氧还原催化活性与Pd的氧化-还原特性相关,Pd和PdO的共存和相互转变,有利于氧分子在其上的吸附-解离,是催化氧还原反应的重要条件。电流极化处理可增强Pd与YSZ之间的接触,并改变其界面特征,进一步改善阴极的活性。 (3)在750℃,传统的LSM-YSZ复合陶瓷阴极对氧还原的催化活性较差,以其制备的单电池的最高功率密度仅为0.20 W cm~(-2)。通过浸渍法改变LSM为纳米颗粒分布与YSZ多孔基体之中,单电池性能得到很大地提升,750℃的峰值功率密度为0.83 W cm~(-2)。Pd的浸渍,对传统LSM-YSZ阴极的性能带来极大的改善,使其单电池的功率密度可高达1.42 W cm~(-2)。由此可见,通过浸渍技术纳米化LSM以及引入Pd纳米颗粒可以极大地改善LSM-YSZ复合陶瓷阴极的电化学活性,使得LSM阴极材料可以成功地用于IT-SOFC。 (4)Pd粉末颗粒的抗烧结性能较差,在温度和工作电流作用下,Pd纳米颗粒易于长大团聚,使其催化性能随时间退化。合金化是增强Pd抗烧结性能的有效方法,Mn或Co均能与Pd形成固溶体,抑制阴极工作条件的扩散传质过程,从而提高Pd纳米颗粒和复合阴极的微观结构稳定性以及阴极性能的稳定性。
【学位授予单位】:华中科技大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:TM911.4

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【引证文献】
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